11 сентября 1900-го отправился вместе с Куровским в Берлин, Париж, в Швейцарию. В Альпах они поднимались на большую высоту. По возвращении из заграницы Бунин оказался в Ялте, жил в доме Чехова, провел с Чеховым, прибывшим из Италии несколько позднее, «неделю изумительно». В семье Чехова Бунин стал, по его выражению, «своим человеком»; с его сестрой Марией Павловной он был в «отношениях почти братских». Чехов был с ним неизменно «нежен, приветлив, заботился как старший». С Чеховым Бунин встречался, начиная с 1899 года, каждый год, в Ялте и в Москве, в течение четырех лет их дружеского общения, вплоть до отъезда Антона Павловича за границу в 1904 году, где он скончался. Чехов предсказал, что из Бунина выйдет «большой писатель»; он писал о рассказе «Сосны» как об «очень новом, очень свежем и очень хорошем». «Великолепны», по его мнению, «Сны» и «Золотое дно» – «есть места просто на удивление».
В начале 1901 года вышел сборник стихов «Листопад», вызвавший многочисленные отзывы критики. Куприн писал о «редкой художественной тонкости» в передаче настроения. Блок за «Листопад» и другие стихи признавал за Буниным право на «одно из главных мест» среди современной русской поэзии. «Листопад» и перевод «Песни о Гайавате» Лонгфелло были отмечены Пушкинской премией Российской Академией наук, присужденной Бунину 19 октября 1903 г. С 1902 года начало выходить отдельными ненумерованными томами собрание сочинений Бунина в издательстве Горького «Знание». И опять путешествия – в Константинополь, во Францию и Италию, по Кавказу, и так всю жизнь его влекли различные города и страны.
4 ноября 1906 года Бунин познакомился в Москве, в доме Б. К. Зайцева, с Верой Николаевной Муромцевой, дочерью члена Московской городской управы и племянницей председателя Первой Государственной думы С. А. Муромцева. Десятого апреля 1907 года Бунин и Вера Николаевна отправились из Москвы в страны Востока – Египет, Сирию, Палестину. Двадцатого мая, совершив свое «первое дальнее странствие», в Одессе сошли на берег. С этого путешествия началась их совместная жизнь. Об этом странствии – цикл рассказов «Тень Птицы» (1907-1911). Они сочетают в себе дневниковые записи – описания городов, древних развалин, памятников искусства, пирамид, гробниц – и легенды древних народов, экскурсы в историю их культуры и гибели царств. Об изображении Востока у Бунина Ю. И. Айхенвальд писал: «Его пленяет Восток, «светоносные страны», про которые он с необычайной красотою лирического слова вспоминает теперь… Для Востока, библейского и современного, умеет Бунин находить соответственный стиль, торжественный и порою как бы залитый знойными волнами солнца, украшенный драгоценными инкрустациями и арабесками образности; и когда речь идет при этом о седой старине, теряющейся в далях религии и мифологии, то испытываешь такое впечатление, словно движется перед нами какая-то величавая колесница человечества».
Проза и стихи Бунина обретали теперь новые краски. Прекрасный колорист, он, по словам П. А. Нилуса, «принципы живописи» решительно прививал литературе. Предшествовавшая проза, как отмечал сам Бунин, была такова, что «заставила некоторых критиков трактовать» его, например, «как меланхолического лирика или певца дворянских усадеб, певца идиллий», а обнаружилась его литературная деятельность «более ярко и разнообразно лишь с 1908, 1909 годов». Эти новые черты придавали прозе Бунина рассказы «Тень Птицы». Академия наук присудила Бунину в 1909 году вторую Пушкинскую премию за стихи и переводы из Байрона; третью – тоже за стихи (см.: «Живые слова», вып. 1. М., 1910). В этом же году Бунин был избран почетным академиком.
Повесть «Деревня», напечатанная в 1910 году, вызвала большие споры и явилась началом огромной популярности Бунина. За «Деревней», первой крупной вещью, последовали другие повести и рассказы, как писал Бунин, «резко рисовавшие русскую душу, ее светлые и темные, часто трагические основы», и его «беспощадные» произведения вызвали «страстные враждебные отклики. В эти годы я чувствовал, как с каждым днем все более крепнут мои литературные силы». Горький писал Бунину, что «так глубоко, так исторически деревню никто не брал». Бунин широко захватил жизнь русского народа, касается проблем исторических, национальных и того, что было злобой дня, – войны и революции, – изображает, по его мнению, «во след Радищеву» современную ему деревню без всяческих прикрас. После бунинской повести, с ее «беспощадной правдой» (П. Д. Боборыкин), основанной на глубоком знании «мужицкого царства», изображать крестьян в тоне народнической идеализации стало невозможным. Взгляд на русскую деревню выработался у Бунина отчасти под влиянием путешествий, как писал Нилус, «после резкой заграничной оплеухи». Деревня изображена не неподвижной, в нее проникают новые веяния, появляются новые люди (Кузьма Красов), и сам Тихон Ильич задумывается над своим существованием лавочника и кабатчика. Повесть «Деревня» (которую Бунин называл также романом), как и его творчество в целом, утверждала реалистические традиции русской классической литературы в век, когда они подвергались нападкам и отрицались модернистами и декадентами. В ней захватывает богатство наблюдений и красок, сила и красота языка, гармоничность рисунка, искренность тона и правдивость. Но «Деревня» не традиционна. В ней появились люди в большинстве новые в русской литературе: братья Красовы, жена Тихона, Родька, Молодая, Николка Серый и его сын Дениска, девки и бабы на свадьбе у Молодой и Дениски. Это отметил сам Бунин.