Постепенно Даргомыжский приобретает все большую известность как крупный, самобытный музыкант. И когда в начале 1840-х годов в Петербурге возникло Общество любителей инструментальной и вокальной музыки, Александр Сергеевич становится его главой, руководит оркестром и хором.
В 1844 году он уезжает за границу, в крупные музыкальные центры — Берлин, Брюссель, Вену, Париж Там он представил свои сочинения европейской публике. Его композиции понравились, и многие газеты отозвались справедливыми похвалами блистательному русскому таланту.
Главной целью путешествия Даргомыжского был Париж — признанный центр европейской культуры, где молодой композитор мог бы удовлетворить свою жажду новых художественных впечатлений.
И именно здесь у Даргомыжского — автора «Эсмеральды» и поклонника французской литературы — произошла переоценка ценностей. Прослушав в театре парижской Большой оперы наиболее интересные спектакли, Даргомыжский сделал неожиданный для себя вывод. «Мастерство и ум неимоверные, — писал он об одном из популярных композиторов, — но никакое мастерство и никакой ум не подделаются под сердце человеческое».
Непосредственным откликом на настроения тех лет в России явилась вокальная лирика Даргомыжского. Особенно показателен созданный композитором в 1848 году романс на слова Лермонтова «И скучно, и грустно». Это стихотворение великого русского поэта в годы николаевской реакции имело не только литературное, но и общественное значение.
Несмотря ни на что, Даргомыжский мечтает о создании национальной русской оперы. Выбор его останавливается на социальной драме Пушкина «Русалка», правдиво рассказывающей о трагической судьбе простой крестьянской девушки, обманутой князем. Вынашивая замысел этой оперы, композитор внимательно изучал все значительное, что было в литературе того времени, — образцы устной народной поэзии, описания народного быта, обрядов.
Работа над оперой затянулась на многие годы, почти на десятилетие. Причин тому было немало. Главная из них заключалась в равнодушии, а подчас и во враждебности со стороны дирекции императорских театров.
В конце 1840-х годов в творческой жизни Даргомыжского произошло большое событие. Его первая опера «Эсмеральда», принесшая в свое время столько разочарований и огорчений, была, наконец, принята к постановке московским оперным театром. В декабре 1847 года состоялась премьера. Она прошла удачно, и публика горячо аплодировала автору. Этот успех произвел на композитора чрезвычайно отрадное впечатление, и он решил представить «Эсмеральду» в дирекцию петербургских театров. В столице, однако, опера была встречена холодно. Небрежно поставленная в 1851 году, с большими купюрами, она не могла долго продержаться на сцене и после трех представлений была исключена из репертуара. Даргомыжский тяжело переживал эту неудачу. «После всех этих, убийственных для артиста, распоряжений театральной дирекции, — писал он, — понятно, что драматическое творчество мое охладело». Даргомыжский на время оставляет сочинение «Русалки» и публичную музыкальную деятельность и все свое время посвящает, главным образом, занятиям с певцами и певицами. Как и Глинка, Даргомыжский в значительной степени содействовал развитию национальной вокальной школы.
В апреле 1853 года произошло событие, которое значительно ускорило работу композитора над «Русалкой». По инициативе друзей, и в первую очередь Одоевского, был устроен концерт из произведений Даргомыжского. В нем участвовали лучшие певцы Петербурга, а также гостившая там Полина Виардо. Успех концерта превзошел все ожидания и живительно подействовал на композитора. «Я снова примусь за свою „Русалку“, — писал он тогда. — Лестное внимание, оказанное мне… публикой, как будто обязывает меня произвести на старости лет создание национальное».
Премьера «Русалки» состоялась 16 мая 1856 года на сцене Петербургского театра. В этот вечер в спектакле участвовали лучшие артисты. Тем не менее, опера большого успеха все же не имела. Аристократическая публика, являвшаяся в то время главным посетителем императорских театров, равнодушно относилась к операм отечественных композиторов. Тем более не могла ее привлечь драма из крестьянской жизни. Не способствовала успеху и постановка оперы: декорации и костюмы для нее были взяты совсем из другого спектакля: ветхие, грязные и мало подходящие к «Русалке». Не пощадили и музыку «Русалки». В авторской партитуре были сделаны многочисленные сокращения, исказившие содержание оперы. Так, яркая драматическая сцена объяснения Князя с Наташей была вовсе изъята. Опера недолго продержалась в репертуаре. Уже следующие за премьерой спектакли шли при почти пустом зале.
Иначе отнеслись к появлению оперы Даргомыжского передовые люди того времени. Высоко оценил «Русалку» Глинка. Серов посвятил опере несколько статей. В них он не только дал ей высокую оценку, но и подробно проанализировал сюжет и музыкальное содержание.
Восторженно писал о «Русалке» Чайковский: «По своей мелодической прелести, по теплоте и безыскусственности вдохновения, по изяществу кантилены и речитатива „Русалка“ в ряду русских опер занимает, бесспорно, первое место после недосягаемо гениальных опер Глинки».
Новый тип оперы потребовал и новых средств музыкальной выразительности. В «Русалке» ведущая роль принадлежит не отдельным законченным музыкальным номерам — ариям, хорам, а драматическим сценам, в которых напряженность сценического действия определяет быстрое чередование речитативных диалогов, ансамблей, небольших ариозо.
«Русалка», так же как «Иван Сусанин» и «Руслан и Людмила», стала одним из классических образцов, из которых выросла потом вся позднейшая русская национальная оперная школа.
В начале 1850-х годов в России назревали большие социальные перемены. И Даргомыжский не остался в стороне от общественной жизни, что отразилось на его творчестве. Особенно значительным для него было участие в издании сатирического журнала «Искра». Этот прогрессивный журнал просуществовал недолго. Но след, оставленный им в русской культуре, весьма заметен.
Под влиянием друзей-«искровцев» в творчестве Даргомыжского усилились элементы сатиры и социального обличения. Они проявились в таких песнях, как «Червяк», «Старый капрал» на стихи французского поэта-сатирика Беранже.
В конце 1850-х годов вокруг Даргомыжского начинает группироваться передовая композиторская молодежь — будущие члены творческой группы, известной в истории музыки под названием «Могучая кучка».
Даргомыжский сыграл очень важную роль в художественном формировании молодых композиторов. Как вспоминал Мусоргский, первые вечера, проведенные им у Даргомыжского, явились для него настоящим откровением.
Особенно близкими и дружескими были в эти годы отношения Даргомыжского и Кюи. Молодой композитор исключительно высоко ставил талант своего старшего коллеги и старался не пропускать у него ни одного музыкального вечера.
Даргомыжский решает испробовать свой талант в области симфонической музыки. Он последовательно создает два оркестровых сочинения — «Украинский казачок» и «Бабу-ягу».
В апреле 1864 года умер Сергей Николаевич Даргомыжский. Смерть отца была тяжелой утратой для композитора. Не имея своей семьи и живя уже много лет вдвоем с отцом (мать умерла в 1852 году), Александр Сергеевич был очень к нему привязан, считал его своим близким другом и неизменным советчиком во всех делах. Теперь он почувствовал себя совсем одиноким.
В августе Даргомыжский вернулся в Петербург, а в первых числах ноября принял решение выехать за границу. Маршрут путешествия был избран почти тот же, что и двадцать лет назад: Варшава, Лейпциг, Брюссель, Париж. Поездка принесла ему большое удовлетворение. Там, в европейских столицах, он слышал свои произведения, которым сопутствовал большой успех. И не только потому, что их исполняли отличные оркестры. В самой музыке, как отмечали критики, было заключено «множество оригинальности, большая энергия мысли, не исключающая грации, мелодичность, острая гармония…» Некоторые концерты, составленные целиком из произведений Даргомыжского, вызвали настоящий триумф.