Первую попытку Берлиоз сделал в 1826 году, но не был допущен к конкурсу, так как не смог написать фугу. Летом следующего года представил кантату «Смерть Орфея» — она была признана неисполнимой. Еще год спустя, хотя Берлиоз старался, по собственному уверению, сочинить произведение очень маленькое и вполне благонамеренное, его кантата «Эрминия» получила лишь вторую премию, не дававшую никаких прав. Один Лесюэр оценил его: «Этот молодой человек станет, я за это ручаюсь, великим композитором, который составит честь Франции… Он композитор великого таланта, который будет мастером в своем искусстве». «Презирать себя настолько, чтобы конкурировать еще раз!» — в отчаянии восклицал Берлиоз и в 1829 году представил кантату «Смерть Клеопатры». Премия не была присуждена никому из конкурсантов. Наконец, следующим летом композитор решил «стать настолько маленьким, чтобы пройти через врата рая», и 29 июля 1830 года закончил кантату «Смерть Сарданапала», которой единогласно была присуждена Римская премия. Берлиоз писал эту кантату в лихорадочной обстановке. До запертого в «ложе» композитора доносились ружейная пальба, гром пушек: в Париже началась Июльская революция — Три Славных Дня, свергнувшие династию Бурбонов. Берлиоз освободился в последний из них и с пистолетом в руке кинулся на еще не разобранные баррикады. Однако бои уже прекратились, что повергло 26-летнего романтика в отчаяние: «Это новая пытка, присоединившаяся к стольким другим».
Главная среди них — несчастная любовь, принявшая, как и все у Берлиоза, колоссальные масштабы и потребовавшая упорной борьбы — с родной семьей, с семьей возлюбленной и прежде всего — с ней самой. Это повергало его, по собственным словам, в седьмой круг ада. Генриетта Смитсон, 27-летняя актриса, приехала в Париж осенью 1827 года в составе английской труппы, знакомившей Францию с трагедиями Шекспира. Пленительная Офелия и Джульетта не обращала внимания на бурную страсть дерзкого воспитанника консерватории, бывшего моложе ее на три года, и презирала его. А он весной 1830 года, услышав о каких-то неблаговидных поступках Генриетты, увлекся (или, как он говорил, дал себя увлечь) пианисткой Камиллой Мок. Композитор сравнивал ее с «грациозным Ариелем», шекспировским духом воздуха, и посвятил ей фантазию «Буря», в которой хотел рассказать о своей любви «оркестром в 100 человек и хором в 150».
К тому времени Берлиоз уже был автором значительных сочинений. Рубеж 20—30-х годов открывает зрелый период его творчества, охватывающий около 20 лет. Не случайно опусом 1 он пометил увертюру «Уэверли» (1827–1828), вдохновленную знаменитым романом Вальтера Скотта, за которой последовали «Король Лир» по Шекспиру, «Роб Рой» по Вальтеру Скотту, «Корсар» по Байрону. Это был новый жанр программной концертной увертюры, только что (в 1826 году) созданный Мендельсоном.
Крупнейшее творение этих лет — Фантастическая симфония, настоящий манифест романтизма. История собственной любви, раскрытая в подробной программе, обросшая невероятными подробностями и завершающаяся инфернальной развязкой, впервые получает воплощение не в вокальном цикле или опере, а в симфоническом жанре. Ее премьера 5 декабря 1830 года вновь связала имя Берлиоза с Тремя Славными Днями — сбор с концерта предназначался жертвам Июльской революции. На премьере состоялась встреча с 19-летним Листом, блестящим пианистом, еще не проявившим себя ни как композитор, ни как дирижер, ни как критик, — встреча, положившая начало дружбе, длившейся многие десятилетия. Лист сделал фортепианное переложение Фантастической симфонии, часто исполнял ее в своих концертах, а позднее приложил немало усилий для пропаганды и других сочинений Берлиоза — дирижировал ими, писал статьи.
29 декабря 1830 года Берлиоз отправился в Италию, на виллу Медичи. Через несколько месяцев он узнал о том, что Камилла Мок вышла замуж. Впоследствии в «Мемуарах» композитор описал, как решил вернуться в Париж и, переодевшись в платье горничной, явиться в дом к неверной возлюбленной, застрелить изменницу, ее мать, мужа, а затем себя. Если пистолеты дадут осечку, принять яд. Но в ожидании багажа, задержавшегося на итальянских дорогах, он передумал и, возвращаясь в Рим, сочинил историю о попытке утопиться в состоянии умопомрачения.