На вилле Медичи пансионеры держали пари (убьет или не убьет), в котором, как говорили, участвовал и Мендельсон, также бывший в это время в Италии. Оба молодых музыканта часто встречались в Риме, причем Берлиоз искренне восхищался не только талантом пианиста, но и композиторским даром Мендельсона, хотя и замечал, что тот «слишком любит покойников». А Мендельсон откровенно признавался в непонимании творчества Берлиоза, называя его «настоящей карикатурой без тени таланта». Итальянские впечатления — от природы и охоты, песен и танцев, обычаев горцев и римских карнавалов, встреч с паломниками и разбойниками — отразились во многих сочинениях Берлиоза: симфониях «Гарольд в Италии» и «Ромео и Джульетта», опере «Бенвенуто Челлини», увертюре «Римский карнавал».
Через три года Берлиоз вернулся на родину. 9 декабря 1832 года был исполнен новый вариант Фантастической симфонии и ее продолжение — «Лелио, или Возвращение к жизни». Композитор послал билеты Генриетте Смитсон, она стала свидетельницей его триумфального успеха, и лишь тогда он рискнул представиться ей. Но ему понадобился еще почти год, чтобы окончательно сломить ее сопротивление, и только 3 октября 1833 года, так и не добившись согласия родителей на брак, Берлиоз женился на Генриетте Смитсон. Одним из свидетелей бракосочетания был Лист. В маленьком деревенском домике на Монмартре, где композитор насаждался семейным счастьем, он работал над второй симфонией, «Гарольд в Италии», не менее новаторской, чем Фантастическая. Теперь Берлиоз сближает симфонию с концертом, причем выбор солирующего инструмента тоже необычен — в XIX веке концертов для альта не писали. Произведение было заказано Берлиозу Паганини: знаменитый скрипач восхищался его творчеством и на одном из концертов под аплодисменты публики и оркестра опустился перед ним на колени. Доходов концерты не приносят, и Берлиоз вынужден заниматься критической детальностью. Проклиная «эту каторгу», дававшую ему, однако, регулярен заработок, композитор отдал литературному труду более четырех десятилетий и оставил более 600 статей, очерков, новелл и т. п. Тогда же, в 1834 году, он начал работу над оперой «Бенвенуто Челлини», в которой использовал один из эпизодов автобиографической книги знаменитого итальянского скульптора, художника, ювелира, «гениального бандита», как называл его Берлиоз. Опера успеха не имела и выдержала лишь четыре представления. После такого провала он не обращался к оперному жанру более двадцати лет.
Зато в 30—40-х годах композитор создает несколько шедевров в ораториальном и симфоническом жанрах. Едва закончив «Бенвенуто Челлини», Берлиоз за три месяца пишет монументальный Реквием памяти жертв июльских событий 1830 года. Под управлением автора он прозвучал в Доме Инвалидов 5 декабря 1837 года на грандиозном траурном торжестве, собравшем весь Париж. В исполнении участвовало 420 человек — в этом сказались традиции эпохи Великой Французской революции 1789 года, когда музыка зазвучала на улицах Парижа, и в массовых празднествах участвовал весь народ. Берлиоз особенно любил Реквием: «Если бы мне грозила гибель всех моих произведений, я просил бы пощадить Реквием». Три года спустя для перенесения праха героев революции Берлиоз написал Траурно-триумфальную симфонию — не для симфонического, а для военного духового оркестра гигантского состава со струнными инструментами по желанию и хором в 200 человек в финале; и не для концертного зала, а для исполнения под открытым небом, во время шествия по улицам к месту захоронения. Дирижером выступал Берлиоз — в мундире национального гвардейца и с саблей вместо дирижерской палочки.
Не менее оригинальна симфония «Ромео и Джульетта» с участием трех хоров и солистов, названная автором «драматической» (1839). Сюжет, вдохновивший многих итальянских композиторов на создание опер, получает у Берлиоза необычное преломление: основные сцены, в том числе любовная сцена в саду, воплощены оркестровыми, а не вокальными средствами, причем оркестром в 160 человек. А в 1846 году Берлиоз заканчивает последнее крупное сочинение центрального периода — «Осуждение Фауста», жанр которого обозначен как драматическая легенда.
К тому времени жизнь композитора изменилась. Не найдя применения своим силам в Париже, не имея возможности давать концерты, он в декабре 1842 года отправляется в турне по Европе. Причем отправляется не один. По собственным словам, он «разбил с таким трудом созданный очаг». Его спутница — молодая певица Мария Ресио, год назад дебютировавшая на оперной сцене, — красивая, но не слишком талантливая, с небольшим голосом. Имя Берлиоза уже известно за пределами Франции: в Лейпциге еще в 1837 году по совету Шумана исполнялась одна из его увертюр, Шуман написал статью о Фантастической симфонии, а в 1841 году Реквием с большим успехом прозвучал в Петербурге. Берлиоз выступил во многих городах Германии. В Лейпциге он встретился с Робертом и Кларой Шуман, обменялся дирижерскими палочками с Мендельсоном, руководившим оркестром Гевандхауза, в Дрездене слушал «Риенци» и «Летучего голландца» Вагнера, которые ему не понравились, беседовал с их автором.