Такое использование солирующего инструмента вкупе с порученной ему темой, мало изменяющейся на протяжении симфонии, — небывалое решение, сближающее симфонию с оперой, где герою принадлежит определенный лейтмотив. Заимствованный у Байрона Гарольд значительно переосмыслен и трактован как обобщенно романтический образ. По словам Листа, который 20 лет спустя посвятил симфонии большое исследование, Берлиоз видел в Гарольде «изгнанника, который не может бежать от самого себя и которого гонит с места на место „отрава жизни, демон мысли“». С другой стороны, композитор сближает симфонический жанр с концертным, причем выступает новатором и в выборе солирующего инструмента — в XIX веке альтовых концертов не было. Подобно Фантастической симфонии, каждая часть имеет заголовок, но, в отличие от нее, этим программа и ограничивается.
Первая часть — «Гарольд в горах. Сцены меланхолии, счастья и радости». Она распадается на два больших раздела. Меланхолия царит в адажио, рисующем портрет героя. Вначале в фугато излагаются две мрачные хроматические темы в низком регистре, затем деревянные духовые широко распевают минорную тему, подготавливая появление Гарольда. Солирующий альт излагает ту же тему, но в мажоре (в таком виде предстанет она и в последующих частях). «Сцены счастья и радости», контрастные меланхолии романтического героя, образуют сонатное аллегро. Эти картины народного веселья объединены стремительным танцевальным движением в упругом ритме сальтареллы. В репризе на танцевальную тему накладывается мелодия адажио у солирующего альта, поддержанного духовыми, словно герой стремится слиться с толпой, раствориться в ней, захваченный всеобщим весельем, которое и утверждается в конце части в ликующих унисонах tutti.
Вторая часть — «Шествие пилигримов, поющих вечернюю молитву» — один из самых поэтичных образцов музыки Берлиоза, богатый тонкими колористическими эффектами. В вечерних сумерках едва слышен колокольный звон. Издалека, постепенно приближаясь, доносится хорал пилигримов, мелодию поют то скрипки, то альты с фаготами; образуются строгие вариации в размеренном ритме шествия с необычными для того времени остро звучащими гармониями. Среди эпизодов — подлинный напев старинного католического хорала, обозначенный Берлиозом как «религиозное пение»: аккорды деревянных и струнных инструментов с сурдинами, сопоставляемых попеременно, подражают звучанию органа, будто доносящегося из монастыря. В другом эпизоде на марш пилигримов накладывается тема адажио первой части (к солирующему альту присоединяются кларнет и валторна), однако темы столь различны, что не могут слиться воедино. Так раскрывается основная идея симфонии: мир пилигримов, возвышенный, простой и суровый, чужд мятущейся душе героя — ему суждено быть вечно одиноким.
Третья часть — «Серенада горца из Абруцц своей возлюбленной» — еще одна картина итальянской жизни, воспоминание о которой композитор сохранил в «Мемуарах». Он описывает своеобразный концерт — серенаду, услышанную как-то ночью в Абруццах, и рассказывает о пифферари — «странствующих музыкантах, которые спускаются с гор… с волынками и пиффери (род гобоя)… Волынка, сопровождаемая большим пифферо, выдувающим бас, выводит гармонию, состоящую из двух или трех нот, на фоне которой пифферо средней длины исполняет мелодию; и над всем этим два маленьких, очень коротких пиффери… трепещут в трелях и каденциях и наводняют безыскусную песню дождем причудливых украшений». Именно такой ансамбль слышится во вступительных наигрышах, порученных флейте-пикколо и солирующему гобою (либо — на выбор — английскому рожку) в сопровождении выдержанного ритма альтов и квинт деревянных духовых. И в то же время стремительное танцевальное движение этого вступительного эпизода перекликается со «сценами радости» первой части. А серенаду поет английский рожок в сопровождении гитарного аккомпанемента струнных. Затем к рожку присоединяются другие духовые инструменты, вплетает свой голос солирующий альт с темой адажио, контрастные темы соединяются в одновременном звучании. Тема героя получает неожиданное развитие, альт напряженно и скорбно звучит в верхнем регистре. Беззаботный наигрыш пифферари заставляет забыть о печали, но потом происходит удивительное преображение: альт интонирует не тему Гарольда (она чуть слышно звучит у скрипок, флейты, флажолетов арфы), а серенаду горца. Герой предпринимает последнюю попытку слиться с окружающим миром, познать его незамысловатые радости.
Финал носит название «Оргия разбойников. Воспоминания о предшествующих сценах». Открывающая его неистовая тема струнных в унисон, характеризующая разбойников, будет вторгаться в наплывающие, как воспоминания, темы предыдущих частей: это хроматические мотивы фугато, которыми начиналась симфония, шествие пилигримов, серенада горца, сальтарелла первой части, наконец, лейтмотив Гарольда. Подобный прием включения тем предшествующих частей, «отвергаемых» темой финала, заимствован из Девятой симфонии Бетховена. Все темы звучат у солирующего альта, давая повод представить героя свидетелем оргии, во время которой он предается воспоминаниям. В «Мемуарах» Берлиоз замечает, что в финале «звучит одновременно упоение вином, кровью, счастьем и гневом», здесь «пьют, хохочут, дерутся, крушат, убивают, насилуют и все же веселятся», а мечтатель Гарольд, «в страхе бежавший от этой оргии, поет гимн вечернему небу». (В коде еще раз возникает тема пилигримов в призрачном звучании двух солирующих скрипок и виолончели, играющих за сценой.) Но, в отличие от Фантастической, автор не конкретизирует этапы жизни героя, и слушатель волен сам домыслить ее развязку. Стал ли Гарольд жертвой разбойников и — как красочно повествует в своем исследовании Лист — бестрепетно принял из их рук чашу с ядом? Или, наскучив бездействием и одиночеством, не найдя ни небесных утешений, ни земных развлечений, решил присоединиться к бандитам и обрести забвение в страшных преступлениях? Во всяком случае, финал «Гарольда в Италии» венчает картина разнузданной оргии.