Сергею Тимофеевичу Рулье годился в сыновья (был только на три года старше Константина), но как знаток природы и всего живущего в ней был более чем вровень с ним, стариком. Рулье высоко оценил книги С. Т. Аксакова «Записки об уженье рыбы» и «Записки ружейного охотника». Сам Сергей Тимофеевич говорил, что «Рулье словесно и письменно восторгался» его «добросовестными наблюдениями» в этих книгах. Привлекало, конечно, ученого и то конкретное знание автором родной местности, вдоль и поперек исхоженной, изученной, обсмотренной (книга Аксакова и называлась: «Записки ружейного охотника Оренбургской губернии»), та обстоятельность вникания в мир животных, именно окружающих автора, в образ и условия их жизни, — свойство, которое Рулье всегда считал задачей «ученого труда первейших ученых», в отличие от поверхностных впечатлений путешествующих в «отдаленные страны». По словам Рулье, в книге Аксакова «во всем виден человек бывалый и страстно любящий свои занятия».
Сергею Тимофеевичу Карл Рулье был близок и как человек, своей простотой, живостью интересов, пониманием людей, чуткостью к народному слову. Хорошо знавший ученого драматург Н. А. Чаев, известный во времена А. Н. Островского, оставил в своих воспоминаниях живой облик Рулье в его общении с людьми. У его дома на Тверской-Ямской, где он жил вблизи постоялых дворов, рассказывает Чаев, избрал себе место калачник со своим лотком и сбитнем. «Карл Францевич любил посидеть с сигарою в летний вечер на лавочке у дома и подружился с калачником. Заметив, что калачника зовут приятели пить чай в трактир, Рулье обращался к нему обыкновенно со следующим предложением: «Вы, почтенный-любезный (поговорка К. Ф.), не стесняйтесь, идите пить ваш чай, я посижу тут и буду продавать отлично калачи и сбитень. Вы сколько берете за стакан? Цену калачей я слышал. Меня не обойдут, и я вас не надую». Калачник с благодарностью принимал услуги К. Ф. и уходил. «Как же ты сбитень-то и калачи оставил?» — спрашивали в трактире приятели. «У меня там профессор, дай бог здоровья, тут живет, торгует, — пресерьезно отвечал сбитеньщик». «Он был, — продолжает тот же автор, — приветлив со всеми, начиная от сторожа до ректора, но никто не умел так отделать, уничтожить противника, как Рулье, с его французским вежливым и добродушным юмором».
Карл Францевич стал домашним собеседником Сергея Тимофеевича, вскоре они уже были друзьями. И не только любовь к животному миру связывала их. Рулье был глубоким ценителем литературы, языка, театра. Любимым баснописцем называл он И. А. Крылова, цитируя его часто в своих произведениях. Оба вспоминали гениальную игру Мочалова, умершего около десяти лет тому назад, дарившего современников «минутами неописуемого счастья», по словам Рулье. Но если для Сергея Тимофеевича образцом театрального искусства оставался Щепкин, то для Рулье, пожалуй, более близок был П. М. Садовский, принесший на сцену правду образов Островского, их реалистичность, народность. Рулье сблизился с А. Н. Островским и его кружком. Новый этап в реалистическом развитии русского театра, связанный с драматургией Островского, искусством П. Садовского, не был, кажется, достаточно замечен Сергеем Тимофеевичем, остававшимся верным прежним театральным симпатиям.
Удовольствием для С. Т. Аксакова было слушать самую речь Рулье, не профессорски-гладкую, бесцветную, а живую, меткую, с народными присловиями и оборотами. Как в самой науке Рулье не терпел злоупотреблений иностранными терминами, заменяя их, где возможно, общепонятными русскими названиями, так в разговоре он был неподдельно прост и безыскусен. «Яйца курицу не учат», — говаривал Карл Францевич, имея в виду первородство народного начала в языке, да и не только в языке. Он говорил о «прелести слова, исшедшего из живого народного языка», и радовался, когда такое слово становилось достоянием языка и научной литературы. Было удивительным для многих, что этот знаменитый профессор-биолог к тому же еще и превосходный знаток народного языка, основательный филолог. Рулье участвовал в работе над словарем русского языка, готовившимся Академией наук, он занимался «исправлением определений слов по части зоологии». Но не только этим. Его интересовала народная речь в ее живых повсеместных фактах.