В период царствования царя Петра III, когда русские войска готовились к вторжению в Данию, он стал командиром под начальством фельдмаршала графа Клода-Луи де Сен-Жермена, с которым он отправился в Померанию, куда и пришло сообщение о перевороте, в результате которого Екатерина сменила на троне Петра III и русские войска отступили.
На обратном пути принц Карл посетил графство Ханау, куда после развода удалилась его мать и с момента смерти его деда была там правящей принцессой.
Принц Карл был воспитан как брат кронпринца Дании, который унаследовал трон после того, как 14 января 1766 года «добрый король Фридрих отошел в мир иной, слишком рано, с точки зрения блага его народа». После коронования под именем Кристиана VII новый король сказал принцу Карлу: «Я надеюсь, вы окончательно устроитесь здесь и станете моим другом навсегда». Эти слова поощрили принца Карла просить руки младшей сестры короля Кристиана-Луизы, которой в то время было шестнадцать лет, и между ними уже возникла взаимная сердечная склонность. Кристиан упал ему на грудь, воскликнув: «Да, быть по сему!», и 30 августа 1766 года они поженились. Брак оказался долгим и счастливым, в нем родилось 6 детей.
Принц Карл и принцесса Луиза продолжали некоторое время поддерживать очень близкие отношения с Кристианом, и принц Карл ежедневно после полудня несколько часов работал с ним наедине. Но теперь стало очевидно, что с ним не все было в порядке — у короля случались припадки. После одного из таких припадков, вскоре после свадьбы с сестрой короля, Карл впал в немилость, и в начале 1767 года он вместе с женой уехал в Ганау к своей матери Марии.
В 1769 году от имени Кристиана принц Карл был назначен губернатором герцогства Гольштейнского. Хотя правительство находилось в Алтоне, но традиционной резиденцией губернатора был замок Готторп — огромный дом в западной части бухты Шлей, уже вне Шлезвига. В 1770 году Кристиан VII подарил своей сестре Луизе, супруге Карла, поместье Тегелхоф в Гюби, располагавшееся между городами Шлезвиг и Эккернфёрде. Там, в период с 1772 по 1776 годы, Карл отстроил летнюю резиденцию, назвав ее Луизенлунд в честь своей жены. В сентябре 1772 года он был назначен верховным главнокомандующим норвежской армии, и вместе с Луизой перебрался в Норвегию, в Кристианию. Норвегия в это время политически еще оставалась частью Дании. Эта поездка была связана с государственным переворотом, произведенным шведским королем Густавом III, и с перспективой войны с Швецией. В 1774 году Карл отправился назад в Шлезвиг-Гольштейн, но оставался в должности главнокомандующего норвежской армии вплоть до 1814 года. К тому времени, как он вернулся из Норвегии, ему пожаловали звание фельдмаршала.
Возвращаясь через Ютландию, он заехал к жившему близ Фредериксверна графу Лаурвигу. Не был ли человек с этим именем старинным другом Сен-Жермена? — вопрошает Джин Овертон Фуллер.
Когда некоторое время спустя король и королева Швеции посетили Данию, они, совсем как старые друзья, остановились в Готторпе у принца Карла и принцессы Луизы.
Весной 1774 года принц Карл принял масонское посвящение в Ложе в Шлезвиге. В тот вечер, сразу после церемонии, они вернулись в Готторп, чтобы отпраздновать событие. На следующий год Великий Магистр ордена герцог Фердинанд Брауншвейгский назначил принцу Карлу встречу в Алтоне, и вскоре они стали хорошими друзьями.
В 1776 году король Кристиан предложил принцу Карлу какое-то время послужить в прусской армии. Принц Карл согласился, чтобы приобрести такой опыт, и, так же, как во время маневров в Силезии, не спеша проехал через Брауншвейг, Берлин и Бреслау. Возможно, именно во время его посещения Бреслау он впервые встретился с графом Кристианом Августом Генрихом Куртом фон Гаугвицем. Фон Гаугвиц был посвящен в масонство всего на несколько месяцев раньше принца Карла (18 апреля 1774 года, в Ложе Минервы Трех Пальм, в Лейпциге). В следующем, 1775 году, он совершил путешествие в Цюрих, специально, чтобы увидеться с Лафатером, праведным швейцарским пастором. Так как Лафатер не был масоном, фон Гаугвиц, вероятно, из разговора с ним вынес уверенность в том, что между масонством и лютеранством не было ничего несовместимого. Вероятно, принц Карл почувствовал эту серьезность, когда его пригласили быть гостем Ложи в Бреслау, Магистром которой был фон Гаугвиц, и это стало основой их будущей дружбы. На следующем этапе своей поездки он встретил короля Фридриха, своего прусского кузена, которому он был представлен как «датский фельдмаршал». Именно в этот момент поступило сообщение об австрийском вторжении в Баварию, произошедшее после смерти последнего из баварских Виттельбахов 30 декабря 1777 года. Король Фридрих, конечно, не мог допустить такого изменения баланса сил и вошел в Богемию. Принц Карл, думавший, что принимал участие только в маневрах мирного времени, оказался постоянным спутником короля Фридриха в войне, ставшей войной за баварское наследство. Вот так и вышло, что во время войны за баварское наследство в 1778–1779 годах Карл служил добровольцем в армии прусского короля Фридриха Великого, чем снискал его доверие.