Та же Е. Н. Бибикова вспоминала о Наталье Николаевне: «Она всегда была грустная, одетая в черное с белыми воротничками и манжетами платья и черной кружевной косынкой на голове… Воротнички и манжеты вышивали ее дочки, все три прекрасные рукодельницы. Сама бабушка тоже была рукодельница, очень кроткая, терпеливая. Мама говорила, что она никогда не повысит голоса и не закричит на детей, а тем более не ударит нас, и этому легко поверить, так как и моя мама была такая же, и мы ее беспрекословно слушались, а нас никогда не наказывали. Бабушка была нежная мать». Она же писала по поводу скромных нарядов бабушки: «Несмотря на перешитые платья, Наталья Николаевна была так хорошо сложена и так красива, что всё на ней казалось богатым».
Воспитание детей в семействе Ланских было заботой Натальи Николаевны, с чем она вполне успешно справлялась и даже получала удовольствие. Она заявляла мужу: «Ты знаешь — это мое призвание, и чем больше я окружена детьми, тем больше я довольна». Ей пришлось заниматься воспитанием десяти детей: семерых собственных от двух браков и троих детей покойного деверя, оставшихся на попечении ее мужа. Иногда она временно опекала и чужих детей. Так, получавший образование в Училище правоведения Лев Николаевич Павлищев, племянник Пушкина, родители которого Ольга Сергеевна и Николай Иванович жили в ту пору в Варшаве, иногда проводил воскресенья в доме Ланских. Из того же учебного заведения Наталья Николаевна брала к себе на воскресные дни и сына Нащокиных Александра, определенного туда отцом в 1849 году, в возрасте десяти лет. По поводу этой новой заботы она писала 12 сентября 1849 года мужу: «Положительно, мое призвание — быть директрисой детского приюта: Бог посылает мне детей со всех сторон, и это мне нисколько не мешает, их веселость меня отвлекает и забавляет». Когда же 19 июля 1852 года в Одессе скончался младший брат Пушкина Лев Сергеевич, оставив на руках вдовы троих детей — восьмилетнюю Ольгу, шестилетнего Анатолия и трехлетнюю Марию, Наталья Николаевна написала их опекуну С. А. Соболевскому: «Если бы я могла быть полезной этим бедным детям, охотно бы это сделала». Она была готова дать им приют в своем доме, но до этого дело не дошло.
Верной помощницей «директрисы» в воспитании детей была Александра Николаевна Гончарова — в течение пятнадцати с половиной лет, прошедших от смерти Пушкина до своего позднего замужества. В 1852 году, когда она покинула семейство Ланских, ее старшая племянница, двадцатилетняя Мария, заканчивала Екатерининский институт благородных девиц, а младшей, Елизавете, исполнилось четыре года.
Другой, профессиональной ассистенткой Натальи Николаевны была гувернантка ее младших дочерей Констанция Федоровна Майкова, урожденная Гримм — немка родом из Дерпта. Умирая, Наталья Николаевна просила Констанцию не покидать ее дочерей, пока последняя из них не выйдет замуж. Она выполнила этот завет и только после замужества всех трех ее воспитанниц вернулась на родину. В доме все ее любили и ласково звали «тетя Кока». Помогали ей няни Татьяна и Прасковья. Прасковья досталась Наталье Николаевне в приданое еще при первом замужестве. Няня Таня также была из крепостных Полотняного Завода и нянчила всех семерых детей Натальи Николаевны. Дети звали ее Татенька. Умерла она в глубокой старости в доме П. П. Ланского.
В письмах мужу Наталья Николаевна постоянно пишет о детях: «Если бы ты знал, что за шум и гам меня окружают, это бесконечные взрывы смеха, от которых дрожат стены дома».
Отношения между всеми детьми в доме были самые дружеские, а Петр Петрович не делал разницы между своим потомством и детьми Пушкина. Александр Александрович Пушкин не случайно вспоминал: «Мы любили нашу мать, чтили память отца и уважали Ланского». Уже после того как Наталья Николаевна ушла из жизни, а младшая дочь Пушкина в 1868 году вторично вышла замуж, Ланской воспитывал детей от первого брака своей падчерицы, оставленных на его попечение.
Когда уже не было в живых и Ланского, его старшая дочь написала: «Оглядываюсь более чем на полвека — и былое восстает в сиянии тихих радостей, в воплощении могучей силы любви, сумевшей сплотить у нового очага всех семерых детей в одну тесную, дружную семью, и в сердце каждого из нас начертать образ идеальной матери, озаренной мученическим ореолом вследствие происков недремлющей клеветы».