Выход в свет "Путешествия" Сарычева знаменует начало новой эпохи в его жизни. В том же 1802 году он становится руководителем съемки Балтийского моря, которая продолжалась четыре навигации. В эту пору судьба сводит его с Анастасией Васильевной Мацкевич, фрейлиной великой княгини Елены Павловны. Они встретились во время навигации 1803 года, когда Анастасия Васильевна с эскадрой Сарычева совершала плавание из Кронштадта в Росток, чтобы там присоединиться к свите Елены Павловны. В августе 1804 года Сарычев женился и был счастлив до конца своих дней.
Еще два года мореходу пришлось плавать по Балтике. Он закончил съемку в те самые недели, когда из первого кругосветного плавания возвратились русские корабли — сначала "Нева" под командованием Юрия Федоровича Лисянского, а затем "Надежда" во главе с руководителем экспедиции Иваном Федоровичем Крузенштерном, давним знакомым Гавриила Андреевича. Мысль о плавании вокруг света весьма серьезно волновала и Сарычева. Он готовил план посылки судов из Кронштадта на Камчатку. Но был принят проект Крузенштерна. Главную роль в этом сыграл благоволивший к нему влиятельный вельможа граф Николай Петрович Румянцев.
Первоначально у Сарычева с Крузенштерном установились тесные деловые отношения. Они одновременно были избраны в члены Адмиралтейского департамента, который был основан в 1805 году и имел коллегиальную форму управления. Департамент ведал всеми сторонами научной деятельности флота и в первую очередь географическими и гидрографическими исследованиями.
Сарычев совместно с Крузенштерном представил Адмиралтейскому департаменту "План к составлению всеобщего морского атласа" с подробным перечнем карт. Этот труд замышлялось издать в двух частях. В первую намечалось включить карты Атлантики и берегов европейских морей, во вторую — Тихий океан и берега Америки и Азии. Атлас должен был сопровождаться двухтомным описанием берегов и наставлением для входа в главнейшие военные и торговые порты всех частей света. Сарычев и Крузенштерн без промедления приступили к реализации этого замысла. Крузенштерн трудился над капитальным исследованием по гидрографии Мирового океана с картой всего мира, включая северные моря России. Сарычев, в свою очередь, начал подготовку к созданию всемирно известного "Атласа северной части Восточного океана", который увидел свет через 16 лет.
Со временем между этими знаменитыми, талантливыми и безмерно преданными русскому флоту людьми начались трения. В 1808 году Сарычев получил пост генерал-гидрографа. Постепенно все нити по руководству учеными исследованиями Адмиралтейского департамента оказались в его руках. И тут произошло непредвиденное. Адмиралтейский департамент отверг сочинение Крузенштерна о плавании к Северному полюсу, которое предпринял в 1764–1766 годы русский мореплаватель В.Я. Чичагов. Крузенштерн был серьезно обижен. Вскоре при содействии Румянцева он уехал в Англию, затем попросился в отпуск для ученых занятий и поселился в своем имении на мысе Асе в Эстляндии, где и создал "Атлас Южного моря", обессмертивший, как и первое кругосветное плавание, его имя в истории русской науки.
Адмиралтейский департамент теперь безраздельно подчинялся Сарычеву. Но морякам было не до ученой деятельности. Войны и кампании следовали одна за другой. Сначала с французами, потом со Швецией. Затем, в очередной раз, обострились отношения с Англией… Сарычеву удалось лишь опубликовать "Дневные записи" плавания в Финском заливе и Балтийском море в 1802–1804 годах и подготовить к печати "Морской атлас всего Балтийского моря с Финским заливом и Каттегатом". Он состоял из генеральной и 12 частных карт.
Следующей работой гидрографа стала "Лоция", или Путеуказание к безопасному плаванию" по Балтике. Ученые круги России признали его заслуги. Петербургская академия наук избрала его в число своих почетных членов. Той же чести его удостоили Московский и Харьковский университеты, Вольное экономическое и Минералогическое общества. Награды следовали одна за другой.