После смерти Владимира Инесса переезжает в Париж, затем в Брюссель, где в течение года слушает университетский курс и по итогам получает степень лиценциата экономических наук.
Тогда же она встречает другого Владимира, ставшего на многие годы центром ее жизни: Ленина. До сих пор неизвестно, где именно произошло их личное знакомство. Вероятно, или в Париже, куда Инесса наезжала из Брюсселя, или в самом Брюсселе, куда Ленин приезжал в ноябре 1909 года. Инесса сразу понравилась Владимиру Ильичу и Надежде Константиновне. Как писала Крупская, «в доме светлело, когда Инесса приходила». Осенью 1910 года Инесса переезжает в Париж - поближе к Ульяновым. первых трёх годах общения Ленина и Инессы Арманд известно немного. Французский социалист и большевик Шарль Раппопорт свидетельствовал, что они часто подолгу разговаривали в кафе на авеню d'Orieans и "Ленин не спускал своих монгольских глаз с этой маленькой француженки".
Инесса так описывала свои чувства в самом начале их знакомства:
«Суббота, утровот я и в ville Lumiere (город-светоч.- фр. – о Париже) и первое впечатление самое отвратительное. Все раздражает в нем — и серый цвет улиц, и разодетые женщины, и случайно услышанные разговоры, и даже французский язык. А когда подъехала к boulevard St. Michel (Бульвар Сен-Мишель, - фр.), к орлеанке и пр. воспоминания так и полезли изо всех углов, стало так грустно и даже жутко. Вспоминались былые настроения, чувства, мысли, и было жаль, потому что они уже никогда не возвратятся вновь. Многое казалось зелено-молодо — может быть тут и пройденная ступень, а все-таки жаль, что так думать, так чувствовать, так воспринимать действительность уже больше никогда не сможешь, — ты пожалеешь, что жизнь уходит. Грустно было потому, что Ароза была чем-то временным, чем-то переходным, Ароза была еще совсем близко от Кракова, а Париж — это уже нечто окончательное. Расстались, расстались мы, дорогой, с тобой! И это так больно. Я знаю, я чувствую, никогда ты сюда не приедешь! Глядя на хорошо знакомые места, я ясно сознавала, как никогда раньше, какое большое место ты еще здесь, в Париже, занимал в моей жизни, что почти вся деятельность здесь, в Париже, была тысячью нитями связана с мыслью о тебе. Я тогда совсем не была влюблена в тебя, но и тогда я тебя очень любила. Я бы и сейчас обошлась без поцелуев, только бы видеть тебя, иногда говорить с тобой было бы радостью — и это никому бы не могло причинить боль. Зачем было меня этого лишать? Ты спрашиваешь, сержусь ли я за то, что ты «провел» расставание. Нет, я думаю, что ты это сделал не ради себя.
Много было хорошего в Париже и в отношениях с Н[адеждой] К[онстантиновной]. В одной из наших последних бесед она мне сказала, что я ей стала особенно дорога и близка лишь недавно. А я ее полюбила почти с первого знакомства. По отношению к товарищам в ней есть какая-то особая чарующая мягкость и нежность. В Париже я очень любила приходить к ней, сидеть у нее в комнате. Бывало, сядешь около ее стола — сначала говоришь о делах, а потом засиживаешься, говоришь о самых разнообразных материях. Может быть, иногда и утомляешь ее. Тебя я в то время боялась пуще огня. Хочется увидеть тебя, но лучше, кажется, умерла бы на месте, чем войти к тебе, а когда ты почему-либо заходил в комнату Н.К., я сразу терялась и глупела. Всегда удивлялась и завидовала смелости других, которые прямо заходили к тебе, говорили с тобой. Только в Longjumeau (Лонжюмо - город во французском департаменте Эсон. - фр.) и затем следующую осень в связи с переводами и пр. я немного попривыкла к тебе. Я так любила не только слушать, но и смотреть на тебя, когда ты говорил. Во-первых, твое лицо так оживляется, и, во-вторых, удобно было смотреть, потому что ты в это время этого не замечал...
Воскресенье, вечером
<…>
Ну, дорогой, на сегодня довольно — хочу послать письмо. Вчера не было письма от тебя! Я так боюсь, что мои письма не попадают к тебе — я тебе послала три письма (это четвертое) и телеграмму. Неужели ты их не получил? По этому поводу приходят в голову самые невероятные мысли. Я написала также Н[адежде] К[онстантиновне], Брату, Зине и Степе.
Неужели никто ничего не получил! Крепко тебя целую.
Твоя Инесса» (1913 г.).
Всего же существует более 150 писем, написанных Инессой Арманд к Ленину. Эта переписка более чем красноречиво свидетельствуют о подлинном характере их отношений:
«Расстались, расстались мы, дорогой, с тобой! И это так больно. Я знаю, я чувствую, никогда ты сюда не приедешь! Глядя на хорошо знакомые места, я ясно сознавала, как никогда раньше, какое большое место ты еще здесь, в Париже, занимал в моей жизни, что почти вся деятельность здесь, в Париже, была тысячью нитей связана с мыслью о тебе. Я тогда совсем не была влюблена в тебя, но и тогда я тебя очень любила. Я бы и сейчас обошлась без поцелуев, только бы видеть тебя, иногда говорить с тобой было бы радостью, и это никому бы не могло причинить боль. Зачем было меня этого лишать? Ты спрашиваешь, сержусь ли я за то, что ты «провел» расставание. Нет, я думаю, что ты это сделал не ради себя...
Крепко тебя целую.