В этот период подъема творческой деятельности Большого театра Собинов сильно расширяет свой репертуар, чему немало способствует появление на московской сцене произведений русской классической музыки. За короткое время Собинов разучивает «Князя Игоря», «Снегурочку», «Русалку», «Бориса Годунова». Прошло всего пять лет со дня вступления артиста в труппу Большого театра, а он овладел почти всеми партиями лирического тенора, которые считал подходящими для своей творческой индивидуальности.
4 сентября 1900 года в Большом театре после долгого перерыва состоялось возобновление оперы Даргомыжского «Русалка».
Одна из популярнейших до нашего времени, опера «Русалка» утвердилась в репертуаре не сразу вследствие космополитической политики театральной дирекции. Впервые в Москве она была поставлена в сезоне 1858/59 года, но в эпоху засилья итальянской оперы на сцене Большого театра появлялась крайне редко. О возобновлении «Русалки» на сцене Большого театра академик Б. В. Асафьев писал, что с того момента, когда в партии Мельника выступил Шаляпин, а в партии Князя — Собинов, началась ее «воскресшая судьба».
«Известно, что сила Даргомыжского заключается в его удивительно реальном и вместе с тем изящно певучем речитативе, придающем его великолепной опере прелесть неподражаемой оригинальности», — писал о «Русалке» Чайковский.
Шаляпин и Собинов тонко уловили эту особенность произведения Даргомыжского. Они сумели в своем исполнении придать речитативу ту психологическую обоснованность, которая делала его непосредственным действенным толчком к певучим номерам оперы — ариям, ариозо и ансамблям.
В сценическом отношении роль Князя весьма трудна из-за того, что в ней отсутствуют сильные драматические положения. В первом действии внимание зрителей привлекает душевная драма Наташи, в сцене свадебного пира роль Князя также довольно пассивна, а в сцене, предшествующей финалу, главный интерес сосредоточен на сумасшедшем Мельнике.
Несмотря на эти трудности, Собинов создал запоминающийся образ. Длинный кафтан допетровских времен, неторопливость, чисто русская степенность движений, задумчивый, сосредоточенный взгляд — таким рисовался Собинову внешний облик Князя. Но, естественно, не это было главное. В небольшой пушкинской драме Собинов увидел одну из многих историй, типичных для феодальной домостроевской Руси: безграничность родительской власти, соблюдение сословной иерархии, о которые разбивается чувство, нарушаются клятвы, данные от чистого сердца.
Князь по приказу матери женится на нелюбимой девушке из знатного рода, не задумываясь над судьбой обманутой им крестьянки. Но насилие над чувствами мстит за себя: виновник несчастья целой семьи, Князь в конце концов гибнет и сам.
С замечательным проникновением в реалистическую музыку Даргомыжского рисует Собинов противоречивое душевное состояние Князя, пришедшего на последнее свидание с Наташей: колебания, нерешительность, смущение от сознания своей вины, любовь к несчастной девушке, жалость к ней и к себе.
Сильное впечатление производила сцена на берегу Днепра. Князь при виде знакомых мест, где когда-то встречался с Наташей, изливает горькие сожаления о безвозвратно утраченном молодом счастье, принесенном в жертву общественным условностям:
Отчаяние, тоска звучат в голосе Собинова:
Кажется, что Князь в первый раз после женитьбы понял, что он потерял.
Последующая затем сцена с сумасшедшим Мельником в исполнении Шаляпина потрясала зал. Зрители забывали, что они находятся в театре и смотрят всего лишь оперное действие, до такой степени захватывала жизненность и психологическая правда оперы.