Оккультные науки и раньше привлекали внимание Бальзамо — некоторое время он был странствующим алхимиком. Можно допустить, что во время первого приезда в Лондон в 1772 году он познакомился со Сведенборгом. В то время, в свои последние дни, Сведенборг мыслил вполне здраво — вплоть до самой своей смерти, дату и время которой он, между прочим, точно предсказал. Снова приехав в Лондон в 1776 году, Калиостро несомненно посещал кружки последователей Сведенборга и, возможно, познакомился с каббалистом Фальком. Двенадцатого апреля 1777 года, в «Королевской Голове» на Джерард-Стрит в Сохо, Калиостро был принят в масонскую «Ложу Надежды». После этого масонство стало для Калиостро делом его жизни. Вскоре он придумал новый, необычный обряд посвящения в масоны, так называемый Египетский Ритуал. Есть разные версии того, каким образом Калиостро пришел к идее своего ритуала. Некоторые утверждают, что Калиостро был посвящен в Египетский Ритуал графом де Сен-Жерменом. Однако более вероятно, что основную роль сыграл вездесущий Фальк. Сам Калиостро утверждал, что во время посещения Лондона он обнаружил в книжной лавке манускрипт, в котором обсуждалось египетское происхождение масонства. Троп магической книги, которая загадочно возникает в нужный момент, несколько раз повторяется в истории магии. Так «редактор» книги Бульвер-Литтона «Занони» встречает одного из розенкрейцеров в книжном магазине Ковент-Гардена; аутентичность «Герметического Ордена Золотой Зари» подтверждается в книжной лавке на Фаррингдон-Роуд; Густава Майринка спасает от самоубийства магическая брошюра, подсунутая под дверь его квартиры. Неважно, существовала ли на самом деле книга, о которой говорил Калиостро. Вера Калиостро в свой Египетский Ритуал была непоколебимой, а его ораторский талант убедительным. Он нашел своё призвание, а также интересный способ зарабатывать на жизнь. Называя себя Великим Коптом — как пророк Енох, предполагаемый основатель египетского масонства — Калиостро разъезжал по миру, намечая оккультные контуры, и распространял свой возвышенный обряд в масонской организации, которая к тому времени для многих превратилась в рутинный социальный клуб.
Калиостро имел большой успех. Приезжая в Венецию, Берлин, Лейпциг и Санкт-Петербург в черном, покрытом каббалистическими символами плаще, он, должно быть, представлял собой впечатляющее зрелище, когда направлялся в местные масонские ложи. Не всем нравился его план излечения размолвок и расколов в масонском сообществе. Он встретил сопротивление в 1784 году во время всеобщего собрания «вольных каменщиков» в Париже» которое было созвано ложей «Les Amis Reunis»» известной также как «Филалеты», или «Приверженцы истины». Ни требования Калиостро признать превосходство его Египетского Ритуала, ни его требование к Филалетам уничтожить все их досье не встретили большого одобрения.
Так или иначе, мотивы Калиостро» касавшиеся распространения Египетского Ритуала» были благородными, и, при всём своём оккультном характере, соответствовали таким идеалам эпохи Просвещения, как равноправие и братство. Подобно Цин-зендорфу и Фальку, которые поддерживали союз с христианами, Калиостро стремился объединить все разнообразные группы в стремлении к единой масонской цели: обновлению человечества. В соответствии с этой задачей Египетский Ритуал признавал евреев и — что принципиально противоречило масонской традиции — женщин.
Будучи масоном, Калиостро являлся также и целителем, а трансформация из не заслуживающего доверия авантюриста в Великого Копта, по-видимому, значительно усилила его возможности. В отличие от Месмера, которого критиковали за то, что он лечил только состоятельных пациентов и пренебрегал бедняками, Калиостро часто отказывался служить богатым. В европейских столицах он отправлялся в беднейшие районы, снимал скромное жилье, раздавал деньги и лечил больных, отказываясь от любой оплаты. Во время сеансов ясновидения он часто использовал детей в качестве медиумов и действительно иногда прибегал к жульничеству. И всё же имеется много свидетельств точности его предсказаний. Баронесса Д'Оберкирх, которая не принадлежала к числу его сторонников, признавала, что во время их первой встречи Калиостро рассказал ей о фактах, которые никак не мог знать. Позднее, в Страсбурге, он объявил баронессе о кончине австрийской императрицы за три дня до того, как известие пришло по обычным каналам. Необычайные способности Калиостро подтверждали маршал фон Медем, востоковед граф де Гебелин и кардинал Роан.