Кроули впитал огромный опыт. Он карабкался на Гималаи,
прошел через весь Китай, выучил несколько языков, промотал состояние и принадлежал к нескольким оккультным орденам. Он употреблял чудовищное количество наркотиков и вступал в эротические отношения с представителями обоих полов в разнообразных местах и разными способами. Он был чемпионом по шахматам, писал пропагандистскую литературу для Германии во время Первой мировой войны и насладился редким достижением — его собственное магическое аббатство было закрыто после войны по приказу самого Муссолини. В двадцатые-тридцатые годы о нем регулярно писала желтая пресса, и он получил ярлык «самого отвратительного человека в мире». Хотя формально он не был черным магом, в нем было мало светлого, и, как повествуют большинство отчетов о его жизни, за ним следовал шлейф безумия, он разбивал жизни. Немногие из близких к нему людей остались невредимы.
Как упоминалось ранее, Кроули заинтересовался магией, прочитав книгу А.Э. Уэйта. Позднее, после того, как он прочитал «Облако над святилищем» Экартхаузена, у него появилась навязчивая идея тайного магического ордена. В 1898 году, катаясь на лыжах в Швейцарии, он познакомился с химиком Джулианом Л. Бейкером, который, в свою очередь, познакомил его с Сесилом Джонсом. Благодаря знакомству с Джонсом Кроули был посвящен в члены «Герметического Ордена Золотой Зари» под именем Брата Пердурабо, «человека, который дотерпит до конца».
Оставшуюся часть своей жизни Кроули посвятил попыткам восстановить репутацию магии. Вначале, изучая и совершенствуясь в различных оккультных искусствах, главным образом в Каббале и церемониальной магии; затем — пропагандируя свою религию. Исходно названное Кроулианством — очевидный укол в сторону Христианства, — потом Телемой, учение Кроули явилось ему в откровении «Книги Закона» в Каире в 1904 году. Покинув в 1900 году «Золотую Зарю», Кроули на некоторое время забросил занятия магией и обратился к буддизму и медитации. Получив большое наследство, ой отдался другим страстям, путешествиям и альпинизму. Кроули был хорошим, хотя и не ортодоксальным альпинистом. Впечатляет его попытка восхождения на Чого-Ри в Гималаях, вторую по высоте вершину в мире, хотя она закончилась неудачей. Но его более позднее восхождение на Канченджунгу превратилось в позор после того, как он отказал-с я помочь членам своей команды, попавшим в беду. Кроули бросил их на произвол судьбы, и несколько человек погибло. Потом он оправдывал себя в бесконечных газетных статьях — забрав все деньги экспедиции из банка.
В 1904 году, как упоминалось, Кроули получил сообщение от Секретных Наставников, своей собственной версии «Тайных Учителей» Блаватской. Через спиритическое посредничество своей первой жены Роуз — которая позднее умерла от алкоголизма — Кроули получил священные тексты своей религии, вышеупомянутую «Книгу Закона». Восьмого апреля в его комнате в отеле раздался голос, открывший новое «Слово Вечности». Кроули записывал с лихорадочной поспешностью, фиксируя доктрину, утверждением которой он потом занимался всю оставшуюся жизнь. Это была головокружительная смесь Ницше и Де Сада, сервированная в стиле прозы «конца века», с добавлением египетских мотивов. Кроули убедил себя, а затем и многих других, что книга пророчит зарю новой эры, и что он — против своей воли — является ее воплощением.
Кроули заявлял, что «Книга Закона» непохожа на все, что он писал раньше, и это явно доказывает участие внеземной силы. Человек, читавший стихи Кроули, вряд ли согласится с таким утверждением. К тому времени, когда Кроули получил свыше «Книгу Закона», он уже рассматривал себя как поэта — но крайней мере, к своему собственному удовлетворению — с несколькими изящными, хотя и самостоятельно изданными томиками стихов. Его первая поэма «Алседема, место для захоронения скитальцев», написанная «джентльменом из Кембриджского Университета», была приватно издана в 1898 году тиражом в сто экземпляров. Она является упражнением в богохульстве, деградации и мазохизме; название имеет отношение к полю, купленному на тридцать серебряников Иуды. Предприняв это первое усилие, Кроули поверил, что «достиг предела, вершины Парнаса». Но книгу приняли плохо. Несколько других джентльменов из Кембриджского Университета прочитали её и отметили, что её нельзя показывать молодежи. Неудержимый (и вдохновленный таким отзывом) Кроули продолжал сочинять стихи всю оставшуюся жизнь. В дни расцвета модернизма он писал оды, в которых подражал Суинберну, и, кажется, не обращал большого внимания на любые стихи, написанные после Уайльда.