Летом 1941-го в ходе операции «Ксенофон» диверсанты 1-го батальона «Бранденбург» под командованием лейтенанта Каттвица, переодетые в советскую военную форму, уничтожили позиции батареи прожекторов на мысе Пеклы, дав возможность немецким и румынским дивизиям переправиться из Крыма на Таманский полуостров через Керченский пролив.
При наступлении на Львов в ночь на 29 июня 1941 года роль передового отряда выполнял батальон украинских националистов «Нахтигаль», действовавший в составе полка «Бранденбург». Основная задача, стоявшая перед батальоном, заключалась в том, чтобы как можно быстрее пробиться к центру города и захватить его основные транспортные и хозяйственные объекты — электростанцию, вокзал и радиоузлы. Сопротивление советских войск было сломлено еще на подступах к городу, и в самом Львове серьезных боев уже не было. В результате хорошо скоординированных действий «бранденбуржцев» к 10 часам утра все намеченные объекты оказались в руках немцев.
Летом 1941 года бойцы «Бранденбурга» захватили и уничтожили ряд стратегически важных объектов на советской территории, а также осуществили множество локальных разведывательно-диверсионных операций в советском тылу. Позднее «группа береговых диверсантов» нанесла несколько весьма ощутимых ударов по советским коммуникациям на черноморском, азовском и балтийском побережьях. Известны «бранденбуржцы» и своими ночными вылазками, которые сеяли панику в тылу. В последующие годы войны «Бранденбург», помимо своих основных функций, также занимался обычной фронтовой разведкой и борьбой с партизанами.
Одной из самых громких операций «Бранденбурга» в СССР стала знаменитая Майкопская операция, которая считается одним из образцов действий разведывательно-диверсионной группы в глубоком тылу противника.
В июле — августе 1942 года группа «бранденбуржцев» в составе 62 человек под командованием лейтенанта фон Фелькерзама получила приказ захватить Майкоп, удерживать его до подхода основных частей вермахта и обеспечить охрану оборудования, предназначенного для добычи нефти. Переодетые в форму бойцов НКВД, на советских армейских грузовиках, захваченных ранее в бою, диверсанты фон Фелькерзама благополучно пересекли линию фронта. Оказавшись в Майкопе, фон Фелькерзам представился советскому командованию офицером НКВД и принялся выяснять, насколько хорошо была организована оборона города. Получив нужные сведения, он отдал своим бойцам приказ уничтожить армейский телефонный узел, с тем чтобы лишить командиров подразделений возможности оперативно связаться со штабом. Используя свое «должностное положение» в сочетании с отсутствием у оборонявшихся нормальной связи, фон Фелькерзам начал активно распространять информацию о том, что немецкие моторизованные части уже давно вышли им в тыл, хотя на самом деле передовые отряды 13-й танковой дивизии находились в двадцати километрах от Майкопа. В обстановке паники и хаоса солдаты и офицеры Красной армии стали спешно покидать свои позиции. Таким образом, благодаря действиям людей фон Фелькерзама, к вечеру 9 августа немецким войскам удалось практически без боя овладеть городом.
Активно участвовало подразделение и в действиях в Северной Африке — в течение всей североафриканской кампании 1940–1943 годов они наносили удары войскам союзников. На счету бойцов «Бранденбурга» многочисленные атаки на линии снабжения 8-й британской армии в районе Судана и Гвинейского залива, диверсионные акции в Северной Африке, а также разведка караванных путей — обходных маршрутов через пустыню, ведущих к дельте Нила. Среди прочих северо-африканских операций «Бранденбурга» особого внимания заслуживает атака на Вади-эль-Кибир, когда 26 декабря 1942 года 30 «бранденбуржцев» капитана фон Кенена под покровом ночи высадились с баркасов на тунисском побережье, после чего захватили и уничтожили железнодорожный мост через Вади-эль-Кибир. В феврале 1943 года его штурмовой отряд осуществил еще более дерзкую операцию — захватил хорошо укрепленные позиции американцев под Сиди-боу-Сидом в Тунисе. В результате стремительной атаки фон Кенена в плен к немцам попали свыше 700 американских солдат. 13 мая 1943 года немецкая группа армий «Африка» капитулировала, однако бойцы 1-го батальона 4-го полка «Бранденбурга» не подчинились приказу о капитуляции. Рассредоточившись, они малыми группами пересекли Средиземное море и благополучно достигли Южной Италии.