Впрочем, если идеализация крестьянства была специфической чертой не только народников (этим отличались украинские хлопоманы и другие интеллигентские группировки), то совершенно исключительной была их решимость совершить революцию, в результате которой установится новый и справедливый общественный порядок. Первая революционная народническая группа была организована в 1871 г. в Петербурге Михаилом Чайковским: вскоре подобные ей появились по всей империи. В Украине такая группа, насчитывавшая до 100 человек, была создана в 1873 г. в Одессе Федором Волховским. Среди ее участников был украинский студент из крестьян Андрей Желябов, впоследствии ставший одним из наиболее выдающихся в империи революционеров. Вскоре после этого в Киеве возник небольшой, с анархистским уклоном кружок, называвшийся «Киевская коммуна». Здесь также были люди, впоследствии прославившиеся как революционеры: Вера Засулич, Владимир Дебогорий-Мокриевич, Яков Стефанович.
Революционные группы множились, и между ними разгорались жаркие дебаты о наиболее эффективных методах достижения их целей. Один из подходов, обычно связываемый с именем выдающегося русского народника Петра Лаврова, состоял в том, чтобы путем просвещения и пропаганды постепенно готовить массы к революции. Другое направление, поначалу менее популярное, ассоциируется с яркой, обаятельной личностью — русским анархистом Михаилом Бакуниным, призывавшим революционеров совершить серию террористических актов, которые должны вызвать стихийное восстание масс. В 1874 г. точка зрения Лаврова, казалось, победила, когда после ужасающего голода в Поволжье около 3 тыс. народников, оставив учебу в университетах, одевшись по-крестьянски, рассеялись по деревням устанавливать связь с народом и готовить его к великому восстанию. Однако это «хождение в народ» потерпело полное фиаско. Крестьяне просто не принимали всерьез странных горожан, без особого успеха и часто просто смехотворно пытавшихся рядиться в их одежды. Нередко крестьяне даже помогали полиции выслеживать неудачливых революционеров.
«Хождение в народ» в Украине разворачивалось главным образом в Чигиринском уезде Киевской губернии — это место было выбрано народниками по той причине, что столетием раньше оно было центром кровавого гайдамацкого восстания: они надеялись, что здесь еще не угас бунтарский дух. Хотя движение в целом провалилось, оно имело примечательное продолжение в этом районе, когда в 1877 г. Стефанович и его киевская анархистская группа попытались использовать крестьянскую веру в царя, фабрикуя «царские манифесты», призывавшие крестьян создавать «тайные отряды» и восставать против местных помещиков и чиновников. «Чигиринский заговор» был раскрыт, причастными к нему оказались около тысячи крестьян.
Большинство народников сосредоточили свое внимание на крестьянстве, однако некоторые уже обращали свои взоры на растущий слой рабочих. В 1875 г. Евгений Заславский организовал в Одессе тайное общество «Южнороссийский союз рабочих» — один из первых подобного рода в империи. По его примеру на севере России впоследствии также были созданы рабочие кружки, однако их влияние было эфемерным, а существование кратковременным.
Когда пропагандистский подход потерпел неудачу, часть радикально настроенных народников обратилась к идеям Бакунина, решив, что только террор и насилие могут вызвать революцию. В 1878 г. бывший член киевской анархистской группы Вера Засулич стреляла в генерала Трепова, военного коменданта Санкт-Петербурга. Вскоре появилась отколовшаяся от одной из народнических групп печально известная «Народная воля», превратившая террор в главное средство своей деятельности. Хорошо организованная и тщательно законспирированная «Народная воля» (среди ее лидеров был Желябов) развернула кампанию политических убийств, достигшую апогея в 1881 г., когда был убит царь Александр II. Однако вместо революции гибель царя привела к общему осуждению насилия, дискредитировала террористов и убедила правительство в необходимости перехода к реакции. Примечательно, что во время кампании террора 1879—1881 гг. народники в Украине были особенно активными. В Киеве и других местах они убили нескольких важных правительственных чиновников. Некоторые народники даже утверждали, что политические убийства были изобретением «южан» — Желябова, Дмитрия Лизогуба и Николая Кибальчича.