Ангел Каралийчев родился в 1902 году в бедной крестьянской семье в селе Стражица, недалеко от древней столицы Болгарии — города Тырново. Будущий писатель рос в атмосфере народной песни и сказки — множество их знала его мать. Тяжелый труд односельчан, постоянные материальные затруднения в семье — такими запомнились Каралийчеву его детские годы. Начальное образование Ангел Каралийчев получил в родном селе, гимназию окончил в Тырнове. По окончании гимназии Каралийчев поступил на химический факультет так называемого Свободного университета и, уже будучи студентом-химиком, начал серьезно заниматься литературным творчеством. Вначале он пишет стихи, затем, с конца 1923 года, обращается к прозе.
Молодой поэт сотрудничает в боевом сатирическом журнале коммунистической партии «Червен смях» («Красный смех»), а после его закрытия монархо-фашистскими властями — в журнале «Новый путь», который был организован известным болгарским критиком-марксистом Г. Бакаловым после разгрома Сентябрьского народного антифашистского восстания 1923 года.
Вместе с поэтами Н. Фурнаджиевым и А. Разцветниковым Каралийчев в своих стихах гневно выступал против фашистских палачей, бичевал их кровавые изуверства. В 1925 году Каралийчев выпускает первую книгу прозаических произведений — сборник рассказов «Рожь».
В посвящении к сборнику Каралийчев писал: «Вам, мои черные братья, я хотел бы закинуть в души искру надежды Пусть мерцает она и пусть ведет вас как вифлеемская звезда по кровавым нивам нашего сегодня к будущему, исполненному добра и красоты… Если бы у всех вас была одна рука, я горячо пожал бы ее. Я сказал бы вам: «Мужайтесь!»
Большая часть рассказов сборника «Рожь» — скорее их можно назвать стихотворениями в прозе — посвящена скорбной доле матерей, отцов, жен, невест борцов, павших в боях Сентябрьского восстания. В других рассказах писатель воспевает силу жизни, превозмогающую скорбь, поет подлинные гимны весне, красоте, любви.
Опубликование сборника «Рожь» в годы фашистского террора, которое было воспринято прогрессивной общественностью Болгарии как акт гражданского мужества, явилось и значительным литературным событием, ввело молодого писателя в большую литературу.
Однако вскоре Каралийчев, Фурнаджиев, Разцветников и критик Цанев ушли из журнала «Новый путь» — это был по существу отход от революционного лагеря болгарской литературы. «После варфоломеевской резни и вакханалий болгарского фашизма некоторые представители нашей молодой прогрессивной литературы растерялись. Я был в их числе…» — писал позже Каралийчев об этом периоде.
В последующие годы Каралийчев закончил Свободный университет по дипломатическому отделению, служил в различных учреждениях. В течение более чем десяти лет он редактировал журнал «Кооперативна просвета», сотрудничал во многих других изданиях того времени.
Каралийчев много пишет — он выпускает сборники «Сокровище» (1927), «Рассказы» (1931), «Лживый мир» (1932), «Серебряный сноп» (1935), «Вихрь» (1938), «Земля болгар» (1939), «Росенский каменный мост» (1941), «Птичка из глины» (1941) и др. В эти же годы выходит ряд его книг для детей и юношества.
Основной темой творчества Каралийчева конца 20—30-х гг. продолжает оставаться жизнь болгарского крестьянства, его тяжелый труд, но теперь писатель как бы рисует все пастелью, сглаживая социальные противоречия, обходя вопросы классовой борьбы. В этот период его творчеству не хватало больших животворных идей, хотя мастерство его как рассказчика с каждым годом росло. Одни из наиболее интересных рассказов этих лет навеяны образами болгарского фольклора, большим знатоком которого является Каралийчев. Элементы устного поэтического творчества органически входят в ткань его повествования. Народная баллада, летописная легенда, песня, сказка служат для писателя, по его словам, «источником чистых плодоносных вдохновений».
После 9 сентября 1944 года — дня победы болгарского народа над фашизмом — Каралийчев принимает активное участие в строительстве новой, социалистической культуры народной Болгарии. С первых же дней народной власти он сотрудничает в газетах «Литературен фронт», «Отечествен фронт», затем «Работническо дело», публикует в них новые рассказы. Много труда он вкладывает в организацию и редактирование детской литературы. Затем Каралийчев становится сотрудником издательства «Болгарский писатель», где продолжает работать редактором и по сей день. Писатель ведет большое интересное издание «Русские народные сказки», которое должно ознакомить болгарских читателей с сокровищами русского фольклора.