Вслед за историко-героической оперой Сметана пишет веселую комедию «Проданная невеста» (1866) — свое самое известное, пользующееся огромной популярностью произведение. Начиная с искрометной увертюры, от оперы так и пышет весельем, душевным здоровьем и неиссякаемой жизненностью. Неистощимый юмор, жизнелюбие, песенно танцевальный характер музыки, обаятельная лирика выделяют ее даже среди комических опер второй половины XIX в. Это одна из самых репертуарных опер современности. Про Чехию и говорить нечего: я хорошо представляю, как много говорит «Проданная невеста» чешскому сердцу и чешскому чувству юмора.
Оперу отличает невероятная жизненная сила и неувядаемая свежесть. Не скрою, когда мне самому на душе тяжело, я обращаюсь к «Проданной невесте», как к лекарству.
За «Проданной невестой» следует «Далибор» — героическая трагедия, написанная на сюжет старинной легенды о рыцаре, заточенном в башню за сочувствие и покровительство восставшему народу, и его возлюбленной Миладе, которая погибает, пытаясь спасти Далибора.
По инициативе Сметаны был проведен всенародный сбор средств на постройку Национального театра, который в 1881 г. открылся премьерой его новой оперы «Либуше». Эту эпическую оперу о легендарной основательнице Праги Либуше, о чешском народе композитор назвал «торжественной картиной». До сих пор в Чехии сохранилась традиция исполнения этой оперы в дни национальных праздников и особо знаменательных событий.
Будучи руководителем оперного театра, он пропагандирует не только чешскую, но и зарубежную музыку — в особенности новых славянских школ (М. Глинка, С. Монюшко). Для постановки опер Глинки в Праге из России был специально приглашен М. А. Балакирев.
Сметана стал создателем не только национальной классической оперы, но и симфонизма. Больше, чем собственно симфония, его привлекала программная симфоническая поэма. Высшее достижение Сметаны в оркестровой музыке — «Моя родина». Замысел этого цикла — эпопеи из шести крупных симфонических поэм о чешской земле, ее народе, истории, возник у Сметаны еще во время работы над «Либуше». И первая из этих поэм, «Вышеград» перекидывает прямой мост от «Либуше» к «Моей родине». Она — об исторической крепости первых чешских королей, построенной на огромной скале, нависшей над рекой Влтавой. Именно отсюда правила страной легендарная Либуше. Вторая поэма, «Влтава» — самая популярная часть цикла. Это — своего рода неофициальный гимн Чехии. В яркой, многокрасочной партитуре «Влтавы» содержатся авторские указания на конкретные эпизоды. «Первый исток Влтавы» — журчащие пассажи флейт, сопровождаемые, словно брызгами, флажолетами арфы и пиццикато скрипок. «Второй исток Влтавы» рисуют кларнеты, присоединяющие свой более теплый тембр к холодноватым флейтам. Все новые ручьи вливаются в реку, и на этом фоне возникает одна из прекраснейших мелодий Сметаны. На берегах Влтавы разворачиваются пестрые картины жизни. Первая названа «Леса — охота»: переклички валторн, труб, гобоев и фаготов подражают звучанию охотничьих рогов. Вторая картина — «Деревенская свадьба» — основана на любимейшем танце чехов, польке. Третья — «Луна; хоровод русалок»: фантастический колорит создают тихие, таинственные, застывшие аккорды струнных и валторн, переливающиеся пассажи и арпеджио флейт, кларнетов и арфы. Кульминация — картина «Святоянские пороги», одновременно изобразительная и выразительная: в бушевании волн слышится драматическое противостояние, упорное сопротивление. Венчает развитие «Широкое течение Влтавы» — торжественное, победное проведение темы в мажоре всей мощью оркестра. На сверкающей кульминации возникает мотив Вышеграда, связывая воедино первую и вторую поэмы. Третья поэма, «Шарка» — это сказание о деве-воительнице, которая в неистовом гневе на неверность возлюбленного поклялась в страшной мести всему мужскому роду. Далее следует проникновенная поэма «Из чешских лугов и лесов», в которой композитор рисует широкими мазками мысли и чувства, охватывающие его при взгляде на чешскую родину. Пятая часть, «Табор», целиком построена на хорале «Кто вы, Божьи воины», наиболее мощно и часто звучавшем в главном лагере гуситов, Таборе, расположенном на высокой горе в южной Богемии. Завершает цикл поэма «Бланик», по названию возвышенности, где после поражения скрылись гуситские воины. В глубоком сне ожидают они того мгновения, когда до них донесется призыв родины, которой угрожает опасность, чтобы вновь взяться за оружие для ее защиты.
В 1874 году Сметану поразили тяжелая нервная болезнь и почти полная потеря слуха, и он был вынужден отказаться от работы в оперном театре и ограничить размах своей общественной деятельности.