Начиная с 1854 года барон Корф печатал в «Отечественных записках», под именем «Библиографических отрывков», ряд монографий, содержавших в себе результаты произведенных под его руководством и редакцией исследований о разных любопытных предметах из области иноязычных книг, касающихся России (например: «Издания на иностранных языках «Наказа» Екатерины II»; «Матвей Меховский и его сочинение о двух Сармациях»; «Посольство в Россию графа Карлейля»; «Несколько редких сочинений, относящихся до Петра Великого и его века»; «Первые иноземные путешественники по России» и т. д.).
Затем, в 1857 году, появилось сочинение его: «Восшествие на престол императора Николая I». Важность и интерес этой книги были так велики, что в несколько месяцев было выпущено в свет три русских ее издания, и вслед за тем, в том же году, оно появилось за границей в переводах на языки: немецкий (три берлинских издания и четыре франкфуртских), шведский, финский, голландский, французский, английский и польский.
Четыре года спустя барон Корф издал, в 1861 году, капитальное свое сочинение: «Жизнь графа Сперанского», плод долголетних исследований и личных воспоминаний о значительном историческом лице, к которому барон Корф питал уважение и признательность, граничившую почти с благоговением. Несмотря на силу своих чувств, настоящая биография имеет характер вполне объективный и представляет один из значительнейших вкладов для изучения царства Александра I и Николая I.
С декабря 1856 года на барона Корфа высочайше возложено собирание материалов для полной биографии и истории царствования императора Николая I, и хотя по обширности материала, рассеянного преимущественно по многочисленным архивам, он не имел возможности делать все сам, но труд этот совершался постоянно по ближайшим его указаниям, был проверяем и исправляем им самим, а также очень часто дополнялся собственными его воспоминаниями и сведениями, почерпнутыми из обширных автобиографических заметок его, и таким образом получал все значение труда, совершенного лично и непосредственно им самим.
Но, несмотря на свои обширные занятия по государственной службе, наполнявшие все 60-е и начало 70-х годов его жизни, барон Корф все-таки находил возможность уделять частицу своего времени и любезной своей Публичной библиотеке и не переставал заботиться со всею горячностью об осуществлении того издания, которое должно было сделаться венцом созданного им собрания иноязычных сочинений о России. После долгих приготовлений и работ каталог этого отделения, начатый печатанием в 1869 году, кончен в 1873 году, при ближайшем и никогда не ослабевавшем участии в этой работе самого барона Корфа, и составляет теперь один из крупнейших материалов русской науки. Более того, забота о потребностях и нуждах Публичной библиотеки до такой степени никогда не покидала барона Корфа, даже после того, как он перестал быть ее директором, что он всякий год испрашивал у государя императора разрешения на передачу в это государственное учреждение всей суммы, остававшейся в том году не употребленною на жалованье трудившихся под его надзором лиц из сумм, ежегодно ассигнуемых от Кабинета его величества на комиссию по собиранию материалов для истории царствования Николая I.
В тот день, когда исполнилось 50 лет со времени вступления барона Корфа в службу, чины императорской Публичной библиотеки имели, в последний раз при его жизни, возможность торжественно заявить все свое глубокое уважение и симпатию к бывшему начальнику, так долго направлявшему их деятельность к значительным целям: они поднесли ему книгу под заглавием «На память о 9 июня 1867 г. Барону Модесту Андреевичу Корфу в день 50-летия его службы». Эта книга была написана ими на 30 языках (европейских, азиатских и африканских); она содержала, кроме поздравлений и приветствий, воспоминания нескольких из числа прежних сослуживцев барона Корфа о времени его директорства и о совершенных им блестящих преобразованиях. Она отпечатана всего только в двух экземплярах, из которых один поднесен барону Корфу, а другой — хранится в Публичной библиотеке.
В последние три-четыре года своей жизни барон (позже граф) Корф чувствовал значительный упадок сил и потому, отстранясь от большинства всех прежних своих работ и занятий, проводил всякий год несколько летних и осенних месяцев в более благоприятном для него климате, на юге Германии, чаще всего в Висбадене. Это житье за границей было ему очень полезно и значительно поддерживало его. В прошлом году, воротясь в Петербург поздней осенью, он был уже сильно расстроен в своем здоровье, и можно было ожидать скорого конца. Несмотря на это, граф Корф сохранял необычайную бодрость и светлость интеллекта во все продолжение болезни, и при каждом самомалейшем улучшении приближенные находили его всегда окруженным книгами и журналами, по-прежнему много читающим и интересующимся всем новым, совершающимся в мире политическом, общественном и интеллектуальном, — изумительный, редкий пример для всех, умеющих ценить свежесть и крепость духа в преклонных летах.