В конце 1967 — начале 1968-го годов Маригелла вместе с группой единомышленников создал "Действие за национальное освобождение", подпольную военно-политическую организацию, «программа-максимум» которой состояла в свержении военной диктатуры и в захвате власти в стране народными массами с последующим созданием революционного правительства. По мнению Маригеллы, вооруженная борьба в Бразилии должна была начаться именно в городах, а лишь затем перекинуться и в сельскую местность. Маригелла предрекал, что именно такой сценарий приведет к появлению единой народной армии, которая окажется способной провести "последний и решительный бой" с силами капитализма и реакции.
В 1968-69 гг. боевики "Действия за национальное освобождение" (ALN) осуществили целый ряд боевых операций против противника — военно-диктаторского режима. По своей методике акции ALN ничем не отличались от акций других подобных групп — все те же экспроприации банков с целью финансирования движения (по оценкам экспертов, бойцам ALN удалось таким образом завладеть, по меньшей мере, миллионом долларов!), нападения на казармы и полицейские участки ради захвата оружия и другой амуниции, взрывы бомб в зданиях органов власти, организация побегов заключенных товарищей, покушения на наиболее ненавистных народным массам представителей фашистского госаппарата… Пожалуй, наиболее известной акцией бойцов ALN стало похищение посла США в Бразилии Чарльза Элбрика, предпринятое с целью добиться освобождения 15 захваченных в плен революционеров. По просьбе правительства США власти Бразилии согласились на обмен, 15 революционеров были выпущены и немедленно эмигрировали в Мексику, а господин посол в целости и сохранности вернулся на берега Потомака. Вскоре после окончания этого эпизода правительство Бразилии, разъяренное тем, что ему пришлось уступить требованиям «террористов», развернуло жесточайшую кампанию по "искоренению терроризма". В ноябре 1969 года, как мы уже говорили, полицейские агенты застрелили самого Карлоса Маригеллу, а спустя несколько недель после его гибели еще один видный руководитель ALN Марио Алвес погиб в тюремных застенках, не выдержав жестоких пыток. В самом начале 1970 года бразильским спецслужбам удалось "вывести из игры" второго по значимости человека в ALN: Жоаким Феррейра был похищен переодетыми полицейскими в одном из пригородов Сан-Паулу и, после длительных мучений, убит выстрелом в затылок. Количество же менее известных членов ALN, ставших жертвами репрессий, вообще не поддается исчислению — фактически к началу 1970-х годов "Действие за национальное освобождение" было ликвидировано. Так закончился еще один яркий эпизод в истории борьбы бразильского народа за социальную справедливость, за общество без диктаторов и помещиков, за социализм.
Впрочем, всемирную известность Карлос Маригелла приобрел не только (и даже не столько) благодаря своей роли лидера ALN — уже находясь в подполье, он написал целый ряд статей, брошюр и небольших книг, которые и стали его главным вкладом в теорию мирового революционного движения. Наиболее выдающимся его произведением стал "Краткий учебник городской герильи", написанный в июне 1969 года. Едва эта небольшая книжка вышла из печати, как ее тут же перевели на все основные языки мира (а много позже — даже на русский). Эту книжечку зачитывали до дыр и тщательно конспектировали молодые радикалы во всех уголках мира. Фактически она стала чем-то вроде библии для всех участников всемирного революционного движения.