В жизни Джордж был застенчивым и замкнутым, на сцене — сосредоточенным и серьезным, в совместной работе с Джоном и Полом — тихим и скромным. Став кришнаитом, он отказался от употребления наркотиков, спиртного, мяса, стал вегетарианцем и по нескольку часов в сутки распевал мантру. Его давнишним увлечением, кроме Востока, были комиксы, которые он поглощал в огромных количествах.
В 1969 году Джордж купил для секты кришнаитов роскошный дворец и усадьбу в окрестностях Лондона и субсидировал первую книжку «Кришна» на английском языке, написав к ней предисловие.
Новые ценностные ориентации оттеснили на второй план личную жизнь. Он почти не замечал Патти, считая, что если она любит его и разделяет с ним его увлечения, то ей больше ничего не надо. Ему и в голову не приходило, что Патти хочет иметь детей и нормальную семью.
Став очень богатым человеком, Джордж долго не мог привыкнуть к этому состоянию. Однажды он сказал Питу Шоттону: «На свои деньги я мог бы купить самолет и большую дорогую яхту, но такое желание до сих пор кажется мне несбыточным, и я покупаю только моторную лодку». Он никогда не был мотом, вел точный счет деньгам и относился к ним с почтением.
Хотя все битлзы признавали блестящие способности Джорджа как гитариста, однако в группе он всегда был на вторых ролях как самый молодой ее член. А ведь именно он начал первые эксперименты со звучанием ансамбля, вводя новые инструменты и используя электронные устройства.
Первая песня, которую сочинил Харрисон для альбома «With The Beatles» — «Don't Bother Me»,— сразу обнаружила его композиторский дар, a «If I Needed Someone» убедила всех, что он пишет не хуже, чем Джон и Пол. Исполнение же им «Here Comes The Sun» и «Something» подтвердило, что Джордж может великолепно петь (правда, первую песню он пел, подражая голосу Джона, вторую — голосу Пола). Однако первой песней Харрисона, которую Джон и Пол поместили на стороне «А» альбома, была «Something», написанная в 1969 году.
Джордж первым вырвался из рамок «Битлз», записав в ноябре 1968 года соло-альбом «Wonderwall Music» («Потрясающая музыка»). Это был первый соло-альбом в истории ансамбля. В мае 1969 года вышел второй соло-альбом Джорджа «Electronic Sounds» («Электронные звуки»).
Начиная с 1969 года Джордж плодотворно сотрудничал с другими группами и записывал с ними диски. Так, после гастролей с Делани и Бонни Брэмлет он записал с ними долгоиграющую пластинку «Accept No Substitute» («Не принимаю никакой замены»). С Эриком Клэптоном его связывала большая дружба и творческое сотрудничество, вместе они записали несколько дисков. Записывался Джордж и с пианистом Билли Престоном, и с группой «Андертейкерз», и с негритянской певицей Дорис Трой, а также помог Джону сделать альбом «Life With The Lions».
После распада «Битлз» в ноябре 1970 года вышел тройной альбом Харрисона «All Things Must Pass» («Всему суждено исчезнуть»), который он записал с помощью Фила Спектора. Альбом поражал своими масштабами и мощью звучания. Он занял первое место в английском хит-параде и держал его в течение 7 недель. В песне из этого альбома «Awaiting Of All Us» («Он ждет всех нас» или «Ожидая всех нас») Харрисон выразил свое мировоззрение:
Открой свое сердце, и ты поймешь меня, Ты был так долго загрязнен. Но вот способ стать чистым: Воспой имена Господа, и ты будешь свободен. Господь ждет, чтобы каждый очнулся.В этом же альбоме была песня «My Sweet Lord» («Мой дорогой Господь»), державшая первое место в английском хит-параде целых два месяца. Правда, она доставила ее автору не только радость, но и много хлопот. Дело в том, что она напоминала известный американский боевик 1963 года «He's So Fine» («Он так прекрасен») из репертуара женской группы «Чиффонз». Начался судебный процесс, на котором Харрисона обвиняли в плагиате. Джордж клялся, что не заимствовал чужой мелодии, но юридическая карусель завертелась, и надолго. Джорджу даже приходилось являться в суд с гитарой и петь обе песни судьям и присяжным заседателям. Зал заседаний переполнялся, мероприятие грозило изменить свой жанр, судья удалял возбужденную публику. Дело кончилось все же тем, что Харрисон заплатил штраф в полмиллиона долларов.
1971 год был годом раздумий для всей четверки. Пол официально обнародовал свое решение о разрыве с группой. Джон и Йоко хотя и жили еще в Лондоне, однако собирались вскоре отправиться в Штаты. Джордж обретал покой души в медитации. После того, как в его бунгало в Эшере нагрянули полицейские с собакой (которую, между прочим, звали Йоги) и нашли наркотики, он оставил этот дом и купил роскошный старинный особняк недалеко от города Хенли на Темзе, в графстве Оксфордшир. Это место знаменито тем, что здесь ежегодно проводится так называемая Хенлейская регата — международное соревнование по гребле. Дом был построен еще в начале XIX века, а прежний его владелец превратил его в нечто подобное Версалю в Париже. Однако он давно пустовал, и Джорджу пришлось долго приводить его в порядок. Ему помогали братья Гарри и Питер Харрисоны. Бунгало Джорджа перешло Питеру Шоттону.