Считая, что русский крестьянин «коммунист по инстинкту, по традиции», он полагал осуществление идеалов социализма делом нетрудным, хотя и подчеркивал, что в недрах общинного строя быстро развиваются новые формы — «формы буржуазной жизни, развивается кулачество, мироедство; воцаряется принцип индивидуализма, экономической анархии, бессердечного, алчного эгоизма».
Ткачев писал: «Непосредственная цель революции должна заключаться ни в чем ином, как только в том, чтобы овладеть правительственною властью и превратить данное, консервативное государство в государство революционное». Расчет на самостоятельное творчество народных масс означал, по Ткачеву, фактический отказ от революции: «Народ не в состоянии построить на развалинах старого мира такой новый мир, который был бы способен прогрессировать, развиваться в направлении коммунистического идеала; потому при построении этого нового мира он не может и не должен играть никакой выдающейся, первенствующей роли».
Вслед за Ткачевым теоретики «Народной воли» считали возможным организацию политического переворота и свержение самодержавия. Они заявляли: «Именно устранившись от политической деятельности, мы загребаем жар для других, именно устранившись от политической борьбы, мы подготовляем победу для враждебных народу элементов, потому что при такой системе действий просто дарим им власть, которую были бы обязаны отстоять для народа».
Воля народа должна была быть объявлена Учредительным собранием, которое, как они верили, не могло не быть социалистическим по составу. Индивидуальный террор был для них главным средством борьбы за власть. Они скептически относились к крестьянству, которое при «всех усилиях со стороны партии поддержать и организовать его не в состоянии совладать с централизованным и прекрасно вооруженным врагом».
Народовольческий террор. Народовольцами была создана сильная, боеспособная организация, во главе которой стоял Исполнительный комитет. Вокруг него существовала система местных революционных групп, рабочих кружков и офицерских организаций. Революционный терроризм «Народной воли» сочувственно воспринимался западноевропейской общественностью, которую увлекал пафос героической борьбы с самодержавным деспотизмом. Российская либеральная общественность склонна была оправдывать террористическую деятельность народовольцев тем, что в России нет условий для легальной политической борьбы.
Члены Исполнительного комитета были профессиональными революционерами, ведущую роль среди них играли А. Д. Михайлов, А. И. Желябов, Н. А. Морозов, С. Л. Перовская, Н. Е. Суханов, Л. А. Тихомиров, В. Н. Фигнер, М. Ф. Фроленко. Свои силы они сосредоточили на подготовке цареубийства, с осуществлением которого они связывали надежды на захват власти. В августе 1879 г. Исполнительный комитет вынес смертный приговор Александру II. В ноябре под Москвой был взорван царский поезд, в феврале следующего года устроен взрыв в Зимнем дворце. Покушения были неудачны, но создали преувеличенное представление о возможностях организации и вызвали кризис власти.
Энергия получившего диктаторские полномочия М. Т. Лорис-Меликова позволила правительству переломить ситуацию, изолировать народовольцев, лишив их общественного сочувствия, и приступить к планомерным арестам революционеров. В январе 1881 г. был разоблачен Н. В. Клеточников, который еще по заданию «Земли и воли» поступил на службу в III Отделение, а затем стал заведовать секретной частью в Департаменте полиции. Он не раз предупреждал народовольцев об опасности. Затем был схвачен Желябов, главный организатор всех покушений.
1 марта 1881 г. группа террористов, руководимая Перовской, убила Александра И. Несмотря на предостережения, император после большого перерыва покинул Зимний дворец, чтобы принять участие в разводе гвардейского караула. В его карету на Екатерининском канале была брошена бомба, взрыв не задел царя, но плохая организация охраны привела к тому, что в вышедшего из кареты Александра II была брошена вторая бомба, взрывом которой он был смертельно ранен.