Водночас з політикою внутрішнього зміцнення князівства Данило Галицький у зовнішньополітичній сфері намагається створити антиординську коаліцію. Князь не тільки примирюється, а й налагоджує союзницькі відносини зі своїми колишніми ворогами — Польщею, Угорщиною та Литвою. Шлюб дочки Данила та володимиро-суздальського князя Андрія Ярославича, молодшого брата Олександра Невського, скріпив воєнний союз двох найвпливовіших руських князів. Ці зовнішньополітичні кроки галицько-волинського князя не привели до утворення антиординської коаліції. По-перше, основні інтереси західних сусідів Данила були зосереджені на Заході, а не на Сході. По-друге, у 1252 р. Золота Орда завдала спустошливого превентивного удару по Володимиро-Суздальському князівству, внаслідок якого князь Андрій втратив свій стіл і втік до Швеції.
Скориставшись скрутним становищем Данила Галицького, Римський Папа Інокентій IV пообіцяв галицьке-волинському князю реальну допомогу в боротьбі з золотоординцями та королівську корону за умови укладення унії руської православної церкви з католицькою під покровительством Папи. Намагаючись використати всі сили для боротьби проти іга, Данило погоджується на ці умови. У 1253 р. в місті Дорогочині відбувається його коронація. У цьому ж році Папа Римський оголошує Хрестовий похід проти татар, до участі в якому закликав Польщу, Чехію, Померанію та Сербію. Проте через низку причин (більшість названих країн були втягнуті в боротьбу за австрійську спадщину, їх роздирали внутрішньополітичні негаразди, не могли вони забезпечити й кількісної переваги над військовими формуваннями монголів) плани ще одного хрестового походу так і залишилися нездійсненими. Не відчувши реальної допомоги з боку папської курії, Данило розриває угоду з Ватиканом і вступає у відкриту збройну боротьбу із Золотою Ордою.
Наприкінці 1254 p. Данило Галицький перейшов у наступ проти військ Куремси, який намагався окупувати галицьке Пониззя. Внаслідок вдалих та рішучих дій князю вдалося відвоювати в кочівників землі вздовж Південного Бугу, Случі та Тетерева. До його планів входило визволення Києва, але саме в цей час литовський князь Міндовг розриває укладений 1254 р. військовий союз, який було скріплено заручинами сина Данила — Шварно та дочки Міндовга. Це різко змінює ситуацію — протягом 1255–1256 pp. безперервно триває протистояння з Литвою.
Змінивши слабкого Куремсу на досвідченого Бурундая, якого літописець називає «безбожним, лихим, окаянним», Орда розпочинає 1258 р. новий масований наступ. Не маючи сил для протидії, Данило Галицький під тиском вимог Бурундая був змушений віддати наказ про знищення укріплень Володимира, Луцька, Львова, Кременця, Данилова та інших міст. Збереглися лише оборонні споруди неприступного Холму. Саме в цьому місті після серйозної хвороби 1264 р. помирає князь Данило.
IV етап (1264–1323) — стабільність та піднесення. Після смерті Данила Галицького князівство знову втрачає свою єдність: його землі поділено між трьома нащадками князя — Левом, Мстиславом і Шварно. Прагнучи стабільності, Шварно укладає союз Галицького князівства з Литвою, але це об'єднання не було тривалим. Найпослідовніше продовжував державницьку політику батька Лев Данилович (1264–1301). Хоча він і був змушений визнати залежність від улусу Ногая, все ж саме цей князь приєднав до своїх володінь Закарпаття та Люблінську землю. Завдяки цьому територія Галицько-Волинської держави стала найбільшою за всю свою історію.
На зламі XIII–XIV ст. відновилася єдність Галицько-Волинської держави під владою наступника Лева — князя Юрія І (1301–1315). Це був період, коли Золота Орда, яку роздирали внутрішні міжусобиці та чвари, поступово втрачала владу над підкореними територіями. Юрію вдалося скористатися цією сприятливою обставиною для зміцнення власних позицій. Він, як і Данило, прийняв королівський титул і назвав себе «королем Русі та князем Володимири». За період правління Юрія І стабілізувався суспільний розвиток, розквітли міста, піднеслася торгівля, зріс економічний добробут. І хоча миролюбний, схильний до компромісів князь змушений був повернути зміцнілій Польській державі люблінську землю, його міжнародний авторитет та вплив зростали. Про це свідчить встановлення 1303 р. окремої Галицької митрополії, яка безпосередньо підпорядковувалася Вселенському патріархові в Константинополі. За словами польського середньовічного історика Яна Длугоша, Юрій І був «людиною спритною і шляхетною, щедрою до духовних осіб. Під час його правління Русь користувалася благами миру і величезного добробуту».