Поворотным моментом в судьбе Н. стала встреча с С. Дягилевым в 1909. Их творческий союз, основанный на интимной близости, принес замечательные плоды. С. Дягилев умело направлял карьеру Н. В 1909 труппа С. Дягилева во главе с Н. и Анной Павловой впервые отправилась на гастроли в Париж. Успех превзошел все ожидания. Н. блистал во всех представлениях («Павильон Армиды», «Карнавал», «Клеопатра», «Спящая красавица», «Жизель», «Шехерезада» и др.).
В 1911 Н. вернулся в Санкт-Петербург, намереваясь продолжить работу в Мариинском театре. Однако, был уволен после жалобы вдовствующей императрицы Марии Федоровны. Она сочла его сценический образ неприличным, поскольку Н. появлялся на сцене без обязательной в то время раковины, одеваемой под балетное трико. С. Дягилев с удовольствием принял его в свой новый проект Русский балет, где Н. создал свои самые главные шедевры. Н. танцевал ведущие партии в «Видении розы» К. Вебера и «Петрушке» И. Стравинского; сам поставил и исполнил несколько постановок («Весна священная», «Тиль Уленшпигель» И. Стравинского и др.).
В. Нижинский. 1910-ые
Наибольшим успехом пользовалась композиция «Послеполуденный отдых фавна» («L’apres-midi d’un faune», 1912) на музыку К. Дебюсси. Н. создал образ, далекий от традиций классической хореографии. Он предстал перед публикой в облегающем трико, с гроздью винограда на гениталиях, которая постоянно смещалась при каждом движении. Сам танец, по существу, имитировал половой акт с шарфом нимфы. Большинство критиков усмотрели в нем непристойность и оскорбление морали. В защиту Н. публично выступили Огюст Роден, Одилон Редон, М. Пруст. Игорь Стравинский не без ехидства заметил по поводу этого спектакля: «Разумеется, Нижинский имитировал любовь только с шарфом нимфы. Разве Дягилев позволил бы большее?»
Н. неоднократно давал С. Дягилеву повод для ревности, заводил связи со случайными партнерами. Любовники бурно выясняли отношения при посторонних и даже прибегали к рукоприкладству. Н., несомненно, любил С. Дягилева, но все больше тяготился его диктатом. Развязка наступила в 1913, когда Русский балет отправился на гастроли в Южную Америку.
С. Дягилев отказался от путешествия по морю, поскольку испытывал суеверный страх нахождения на воде. Во время длительного перехода через Атлантику, Н. поддался настойчивым уговорам своей давней поклонницы Ромолы Пульски (Romola Pulszky, 1891–1978), венгерской графини и танцовщицы. По прибытии в Буэнос-Айрес они заключили официальный брак. Не исключено, что Н. таким образом пытался разорвать мучительную связь с С. Дягилевым. После возвращения в Европу С. Дягилев сразу уволил обоих из труппы. Женитьбу Н. он расценил как предательство. До конца жизни С. Дягилев продолжал заботиться о бывшем любовнике, хотя никогда более не возобновлял с ним интимных отношений.
Р. Пульски обеспечила Н. определенный материальный достаток, родила двух дочерей. Однако, по мнению современников, она не смогла по достоинству оценить масштаб его творческой личности. Р. Пульски всеми силами старалась оградить мужа от контактов с С. Дягилевым, которого считала причиной всех его несчастий. Она не только не смогла стать музой Н., но в значительной степени способствовала развитию у него глубокой депрессии. В своем дневнике Н. грустно отметил: «Моя жена — несветящая звезда…»
В 1919 у Н. случился тяжелый нервный срыв, после которого его профессиональная карьера практически закончилась. Известный психиатр Э. Блейлер диагностировал у него шизофрению. На протяжении последующих тридцати с лишним лет Н. был вынужден скитаться по клиникам и санаториям Швейцарии, Франции, Англии. Р. Пульски повсюду сопровождала мужа. Одной из главных своих задач она считала его излечение от гомосексуализма. Опубликованный позднее дневник Н. свидетельствует, что добиться этого ей не удалось.