Однако с началом распада Золотой Орды в 60-е годы XIV века вокруг городов появляются укрепления, а с ними начинается упорядочение внутренней их застройки. Одновременно в наиболее важных местах Булгарии возникают или восстанавливаются военные крепости.
Одним из главных городов Булгарии в золотоордынское время становится город Булгар, основанный Батыем на месте города Ибрагима на левом берегу Итиля и Кара Итиля почти рядом с районом их слияния. Сам город Ибрагима в предмонгольское время неоднократно разрушался как русскими князьями, так и окончательно в 1236 г. монголами. Чрезвычайно удобное положение его в географическом отношении, в центре не только Булгарии, но и всего Волго-Камья, обусловили то, что это место Батый в 1242–1243 гг. избрал для размещения своей ставки, т. е. в качестве столицы основанного им улуса Джучи. К этому побуждало и то, что этот регион для монгол в 40-50-е годы XIII века был наиболее взрывоопасным, и поэтому здесь было необходимо максимальное сосредоточение административной, политической и военной силы.
По сообщению источников, именно в Булгар в 50-е годы XIII века приходили русские, армянские и даже булгарские князья просить у Батыя ярлыки на княжение.
В Булгаре находилась летняя ставка ордынских ханов не только при Батые, но и Менгу-Тимуре и Берке. В первые годы существования Улуса, как считают исследователи, Булгар был главным экономическим центром — только здесь в 1250-1260-е годы чеканились ордынские серебряные и медные монеты. В значительной мере таковым он оставался до 30-х годов XIV столетия. В это время, особенно при Узбеке, Булгар выполняет и роль одного из крупнейших торгово-экономических, культурных и особенно культовых центров Золотой Орды. Именно к этому времени и относится расцвет города, сооружение на его территории великолепных белокаменных мечетей, усыпальниц-дюрбе, многочисленных бань и т. п. Тогда же на ее территории, в основном по окраине, возникают слободы небулгарского населения: армянская с церковью и кладбищем на северо-западной окраине верхней части города; славяно-русская в северо-восточной части нижнего района города; монгольско-азиатская на северо-востоке верхней половины города.
С началом распада Золотой Орды, особенно после захвата Булгара Булат Тимуром в 1361 г., Булгар превращается и в политический центр страны. Об этом свидетельствуют такие факты, как появление вокруг Булгара укреплений, возведение в центре его верхней части монументального здания судной палаты с подземным зинданом, сохранившейся до нас в виде руин так называемой «Черной палаты», и начало упоминания булгарских князей, правивших в Булгаре. Однако почти параллельно князья появляются и в других булгарских городах (Джукетау, Казани), поэтому роль Булгара как политического центра всей страны, была, очевидно, номинальной. Лишь название его в самом конце XIV века Великим Булгаром как будто свидетельствует о былом.
В конце XIV и начале XV вв. на Булгар совершают нападения как ордынские ханы и князья, так и особенно активно русские князья и новгородские ушкуйники. После одного из таких походов, совершенного в 1431 г. по приказу Василия II и под водительством князя-воеводы Федора Стародубского Пестрого, город уже не оправился и с тех пор за ним сохранилась лишь единственная функция — место мусульманского малого хаджа, паломничества.
Многолетние исследования Булгара и Болгарского городища, особенно активно проводившиеся в 40-70-е годы нашего столетия под руководством А.П. Смирнова, а в наши дни сотрудниками Болгарского историко-архитектурного заповедника, позволили проследить и археологическую историю этого уникального города. К ордынскому времени функционирования города относятся отложения так называемых слоев IVр (раннезолотоордынский, от середины XIII до начала XIV вв.) и IVп (позднезолотоордынский, от середины XIV до начала XV вв.).
Период накопления первого из них связан с началом функционирования еще неукрепленного города раннезолотоордынского времени. Город уже тогда территориально делился на две части: верхнюю, располагавшуюся по верхнему краю коренной террасы левого берега Камы, и нижнюю, занимавшую надлуговую террасу того же берега, прорезанную небольшой речкой Меленкой. Площадь первой из них достигала 900 тыс. кв. м, второй — около 1000000 кв. м.
В обеих частях города выявлены массовые следы наземных деревянных и глинобитных домов, многочисленные остатки различных ремесленных мастерских — гончаров, металлургов, косторезов, кожевников и т. п. Крупных монументальных зданий в городе тогда еще не было, но началось, а к концу периода и завершилось строительство в верхней части города одного из выдающихся булгарских сооружений — главной мечети не только города, но и всей Булгарии, у археологов и архитекторов известного больше под названием «Большого четырехугольника».