В 1805 году, когда Якобу Гримму пришлось на время отлучиться в Париж с научною целью, братья, привыкшие жить и работать вместе, почувствовали в такой степени тягость этой разлуки, что положили никогда более, ни для каких целей не разлучаться - жить вместе и все делить между собою пополам.
Между 1805 - 1809 годами Якоб Гримм состоял на службе: был некоторое время библиотекарем Жерома Бонапарта в Вильгельмсгеге, а потом даже и статс-аудитором. После окончания войны с Францией Якоб Гримм получил от курфюрста Кассельского поручение ехать в Париж и возвратить в Кассельскую библиотеку те рукописи, которые были из нее увезены французами. В 1815 году он был послан вместе с представителем Кассельского курфюршества на Венский конгресс и ему даже открывалась небезвыгодная дипломатическая карьера. Но Якоб Гримм чувствовал к ней полнейшее отвращение, да и вообще в служебных занятиях видел только помеху к занятиям наукой, которым был предан всей душой. Вот почему в 1816 году он покинул службу, отклонил предложенную ему профессуру в Бонне, отказался от крупных окладов жалованья и предпочел всему скромное место библиотекаря в Касселе, где брат его уже с 1814 года был секретарем библиотеки. Оба брата сохраняли это свое скромное положение до 1820 года, усердно предаваясь в это время своим научным исследованиям, и этот период их жизни был плодотворнейшим по отношению к их научной деятельности. В 1825 году Вильгельм Гримм женился; но братья все же не разлучались и продолжали жить и работать вместе.
В 1829 году директор Кассельской библиотеки скончался; его место, конечно, по всем правам и справедливости должно было бы перейти к Якобу Гримму; но ему был предпочтен чужеземец, не заявивший себя никакими заслугами, и оба брата Гримм, оскорбленные этою вопиющей несправедливостью, нашли себя вынужденными подать в отставку. Само собою разумеется, что братья Гримм, в то время уже успевшие приобрести себе весьма громкую известность своими трудами, не остались без дела. Якоб Гримм был в 1830 году приглашен в Геттинген профессором немецкой литературы и старшим библиотекарем при тамошнем университете. Вильгельм поступил туда же младшим библиотекарем и в 1831 году был возведен в экстраординарные, а в 1835 году в ординарные профессоры. Обоим ученым братьям жилось здесь недурно, в особенности потому, что здесь они встретили дружеский кружок, в состав которого входили первые светила современной германской науки. Но пребывание их в Геттингене было непродолжительно. Новый король Ганноверский, вступивший на престол в 1837 году, задумал одним почерком пера уничтожить конституцию, данную Ганноверу его предшественником, чем, конечно, и возбудил против себя во всей стране общее неудовольствие; но только семеро геттингенских профессоров имели достаточно гражданского мужества, чтобы гласно заявить протест против такого самовольного нарушения основного государственного закона. Между этими семью смельчаками находились и братья Гримм. На этот протест король Эрнст-Август отвечал немедленным увольнением всех семи профессоров от их должностей и высылкою из ганноверских пределов тех из них, которые не были ганноверскими уроженцами. В трехдневный срок братья Гримм должны были покинуть Ганновер и временно поселились в Касселе. Но за знаменитых ученых вступилось общественное мнение Германии: открыта была общая подписка для обеспечения братьев Гримм от нужды, а два крупных германских книгопродавца-издателя (Реймер и Гирцель) обратились к ним с предложением составить сообща немецкий словарь на самой широкой научной основе. Братья Гримм приняли это предложение с величайшею готовностью и после необходимых, довольно продолжительных приготовлений принялись за работу. Но им не пришлось долго быть в Касселе: друзья о них позаботились и нашли им просвещенного покровителя в лице кронпринца Фридриха-Вильгельма Прусского, и, когда он в 1840 году вступил на престол, он тотчас же вызвал ученых братьев в Берлин. Они были избраны в члены Берлинской Академии Наук и, в качестве академиков, получили право на чтение лекций в Берлинском университете. Вскоре и Вильгельм, и Якоб Гримм приступили к чтению лекций в университете и с тех пор жили в Берлине безвыездно до самой смерти. Вильгельм умер 16 декабря 1859 года; Якоб последовал за ним 20 сентября 1863 года, на 79-м году своей многотрудной и плодовитой жизни.
Что касается значения научной деятельности братьев Гримм, то оно, конечно, не подлежит нашей оценке в этой краткой биографической заметке. Мы можем здесь ограничиться только перечислением их важнейших трудов, доставивших им громкую славу европейских ученых, и указать на то различие, которое существовало в деятельности Якоба и Вильгельма Гримм и до некоторой степени характеризовало их личное отношение к науке.