Леонид Иванович принял участие в основании Московской инициативной группы по защите прав человека и являлся одним из основных связующих звеньев между московскими и украинскими активистами группы защиты прав человека. Сотрудничал с «Хроникой текущих событий», занимался распространением журнала, сам писал статьи. В 1972 г. был привлечен к уголовной ответственности и обвинен по ст. 62 УК УССР в антисоветской агитации и пропаганде.
Он был арестован 15 января 1972 г. и до 29 апреля находился в киевском следственном изоляторе КГБ УССР. На допросах Л. Плющ молчал. Его сочли настолько опасным преступником, что даже не рискнули привезти в экспертное отделение больницы им. Павлова, куда доставляли на амбулаторную экспертизу убийц, бандитов, насильников и т. д., и его первая судебно-психиатрическая экспертиза была проведена в следственном изоляторе. Именно здесь в марте-апреле он был освидетельствован экспертами-психиатрами С.М. Лившицем, Н.М. Винарской и Г.А. Кравчук. Эксперты пришли к заключению, что Л. Плющ психическим заболеванием не страдает.
В дальнейшем прокурор по надзору за КГБ Малый и адвокат Плюща Крженицкий утверждали, что в материалах уголовного дела заключение данной экспертизы отсутствует.
Вскоре Л. Плюща перевели в Москву в следственный изолятор Лефортовской тюрьмы, откуда дважды направляли на амбулаторную судебно-психиатрическую экспертизу в Институт им. Сербского. Комиссия в составе Г.В. Морозова, Д.Р. Лунца и А.К. Качаева в июле 1972 г. дала заключение о том, что Плющ Л.И. страдает психическим заболеванием в форме шизофрении с вялотекущим течением, отметив, что с юношеского возраста он характеризуется паранойяльным складом личности с идеями реформаторства, неустойчивостью эмоциональной сферы, некритическим отношением к своему состоянию, является социально опасным и поэтому нуждается в направлении в специализированную психиатрическую больницу на принудительное лечение. Поскольку стационарно Леонида Ивановича не обследовали, такое заключение было дано на основании анализа материалов уголовного дела и рукописей, то есть черновиков будущих статей на темы морали, этики и социальной философии, психологии. Естественно, что черновики представляли собой отрывки — с пропусками, незаконченными выводами.
К моменту проведения третьей экспертизы в сентябре 1972 г. Леонид Иванович уже долго находился в изоляции, ничего не знал о жене, детях, друзьях, из-за чего очень переживал. Придерживаясь точки зрения, что никто никого не имеет права судить за убеждения, он не желал принимать участие ни в следственных действиях, ни в судебных заседаниях, ни в судебно-психиатрической экспертизе. Поэтому вел себя сдержанно, отвечал лаконично, мало рассказывал о себе. Экспертная комиссия под председательством А.В. Снежневского, с участием Г.В. Морозова, Д.Р. Лунца и А.К. Ануфриева подтвердила предыдущее заключение — хроническое психическое заболевание в форме шизофрении, которое характеризуется ранним началом и формированием паранойяльных нарушений с элементами фантазии, наивности суждений, с появлением идей изобретательства в области психологии. Вновь была отмечена социальная опасность этого интеллигентного и корректного человека и рекомендовано принудительное лечение в специализированной психиатрической больнице. Академик А.В. Снежневский у себя дома сказал жене Л. Плюща откровенно: «Будет ли лучше для него провести семь лет в колонии строгого режима?».
С точки зрения тогдашней психиатрической логики, Плющ на первый взгляд был «неразборчив в своих интересах»: кибернетика и психиатрия, древнеиндийская философия и структурная лингвистика, история иудаизма и теория игры в нарды. Однако это свидетельствует не о разбросанности, а о разносторонности и многогранности. У него была богатейшая библиотека. Аналитик по складу ума, математик-теоретик, Плющ руководствуется положениями математической логики. И при этом — высокая нравственность, глубокий интерес к этическим проблемам (тончайшее соблюдение этики). Он раздумывает над психологией ренегатства и социального непротивления, пассивности масс по классической формуле «моя хата с краю». Его интересовали поведение российской интеллигенции в прошлом и настоящем, истоки и причины ее моральной деградации в переходные исторические моменты. Трагично, что всего этого не поняли психиатры. Работы Л. Плюща, при всей их сложности, не носят печати книжности, абстрактного теоретизирования. Каждая — живой отклик на проблемы дня, нашей действительности. Государство в работах Л. Плюща — это не абстрактное государство, это наша страна, а психология — не теоретическая модель, а состояние души автора и его современников. Сталинизм интересует его не как историческое явление, а как психологический феномен. Можно привести множество примеров в пользу «антиэкспертизы» Леонида Плюща, доказывающих его психическую нормальность, но лучшее доказательство — его жизнь после освобождения.