Родился Кроули в городе Лимингтон-Спа, графство Уорикшир, Англия. Отец — Эдвард Кроули, мать — Эмили Берт. Родители были членами секты «Плимутские братья». С детства перед его глазами — аскетическое неистовство отца, проповеди, усмирение плоти, религиозная экзальтация. Пуританское подавление всех телесных влечений было основным мотивом воспитания. Этот экстремизм («нет» всякой эротике вообще), столь свойственный англосаксонской культуре, позже обернется своей противоположностью — «да» любым формам эротического опыта.
Ежедневное изучение Библии сопровождало все детство Алистера. Однако после смерти отца все попытки матери укрепить Кроули в христианской вере только провоцировали его скептицизм. Постоянно бунтующее поведение доводило его мать до такой степени, что она в сердцах называла Алистера «Зверем 666» (из «Откровения Иоанна Богослова») — этим эпитетом Кроули впоследствии любил называть себя сам.
В 1895 году, после окончания школы, Кроули поступил в Кембриджский университет. Сперва он проявлял интерес к изучению «моральных наук» (философии, психологии и экономики), но затем, под влиянием учителя, переключился на изучение английской литературы. Годы обучения в университете были беззаботным временем для Кроули из-за крупного наследства, оставленного отцом.
В декабре 1896 года Кроули решил посвятить себя оккультизму и мистицизму. В следующем году он начал изучение книг по алхимии, мистике и магии. Короткая болезнь в 1897 году привела его к мыслям о смерти и «бесплодности человеческого существования», или, по крайней мере, о бессмысленности дипломатической карьеры, которую он ранее выбрал для себя.
В Кембриджском университете Кроули сталкивается с небольшой группой эстетов и оккультистов. Здесь богатый, талантливый, изысканный и помеченный утонченной красотой юноша становится всеобщим кумиром. Несмотря на свою женитьбу на Розе Келли, он не ограничивает круг и половую принадлежность своих бесчисленных возлюбленных. Он много путешествует, покоряет наивысшие вершины мира, посещает Египет, Россию, Скандинавию, Францию, Мексику. Это жизнь денди, интеллектуала, альпиниста, мистика, поэта, искателя приключений.
В 1896 году в Стокгольмском отеле Кроули переживает свой первый опыт озарения. Он осознает, что призван к важному магическому пути. В скором времени он сталкивается с той оккультной организацией, которая утвердит его на этом пути и вооружит тайными знаниями. Знаменитый «Орден золотой зари» — самая загадочная и могущественная организация западной магии. В этот орден входили такие знаменитые люди, как Уильям Ейтс (нобелевский лауреат), Мод Гонн (вдохновительница Ирландской освободительной армии), Констанция Уайльд (вдова Оскара Уайльда), актриса Флоренс Фарр (муза Бернарда Шоу), сестра философа Бергсона Мойна Бергсон (жена главы «Золотой зари» Самуила Мазерса).
В ордене Кроули узнает об инициатическом использовании наркотиков, об особых магических ритуалах и практиках, о таинственных учениях каббалы, розенкрейцерства, йоги, алхимии и оперативной магии. В своем поместье Болескин на берегу Дох-несского озера он проводит таинственные опыты по вызыванию ангела-хранителя. Сложнейшая подготовка длится 6 месяцев, но операция оканчивается полным провалом. Лишь через несколько лет, в Мексике, при странных обстоятельствах это явление происходит спонтанно (и откладывает на жизнь Кроули неизгладимый отпечаток).
В «Золотой заре» Кроули нажил двух влиятельных врагов: Уильяма Йейтса (ирландский англоязычный поэт, драматург, лауреат Нобелевской премии по литературе 1923 года) и Артура Уэйта (известный христианский мистик, оккультист, ученый, масон, написавший множество авторитетных трудов на оккультную и эзотерическую тематику). Кроули считал, что Уэйт — не более чем претенциозный зануда, и критиковал его произведения и редактирование других авторов. Друг Кроули и бывший член «Золотой зари» Алан Беннет, познакомил Кроули с идеями буддизма, в то время как Самуэль Мазере, действующий глава «Золотой зари», обучал его западной магической традиции.
В своем фантастическом романе «Лунное дитя» Кроули изобразит Мазерса злодеем и черным магом под именем SRMD(аббревиатура магического девиза Матерса). Артур Уэйт будет нелицеприятно описан в этом же романе под именем «Артуэйт», в то время как Беннет появится в качестве наставника главного героя, мудреца Саймона Иффа.