Выросший среди смут король был одарен от природы крепким телосложением и пылким духом. Это был настоящий рыцарь — неутомимый, благородный и бесстрашный. Покончив с внутренними смутами, он обратился к войне с маврами. В 1229 г. он задумал отнять у мусульман Балеарские острова, так как жители их занимались разбоем и сильно притесняли христианских купцов. Чтобы собрать больше сил, Хайме провозгласил крестовый поход. В экспедиции приняли участие много иностранцев. Флот, на котором отплыла армия, состоял из 55 больших кораблей. Выйдя из Солона 6 сентября, эскадра пристала на северо-восточной оконечности Майорки у Паломере. Едва христиане вступили на твердую землю, на них напал отряд в 15 тысяч человек. Отбившись, крестоносцы двинулись к Пальме по гористой и трудно проходимой стране, принужденные ежеминутно отражать нападения врага. Осада отличалась не меньшим упорством: на место каждой разрушенной стены осажденные возводили новую, а для прекращения разрушительных действий осадных орудий подвешивали на стены христианских пленников. В день последнего штурма крестоносцы, ворвавшись в город, принуждены были брать одну улицу за другой и штурмовать каждый дом. Несмотря на чуму, Хайме покинул остров лишь тогда, когда водворил на нем порядок и покорил горцев. Добыча была разделена между солдатами, а земля — между сеньорами и полководцами. В 1232 г. Хайме завоевал остров Менорку, а в 1235 г. дружины каталонских и арагонских сеньоров покорили Ибису. Таким образом, Балеарские острова были отняты у мусульман и стали частью Арагонского королевства.
Вслед за тем Хайме предпринял завоевание Валенсийского королевства. Овладев Морельей, он стал постепенно завоевывать окрестные селения и замки. В мае 1238 г. во главе большого войска, в которое входили крестоносцы из Франции и Англии, Хайме подступил к столице. В сентябре в стене была пробита брешь, и горожане капитулировали. Король предоставил им выбор — оставаться в городе или со всем своим богатством покинуть страну. Более 50 тысяч мусульман ушли из Валенсии, увозя свое имущество. В покинутых домах и на опустевших полях Хайме водворил каталонцев, которые сделались родоначальниками христианского населения в древнем мусульманском государстве. После этого были взяты Дения и другие окрестные города, а захватом в 1248 г. Хативы — мощной крепости, стоявшей на холме в очень плодородной местности, завоевание валенсийского королевства было завершено. Уже на старости лет, в 1265 г., Хайме предпринял еще одну войну — прогив эмира Мурсии. Сперва арагонцы овладели городами Эльче и Аликанте, а в 1266 г. была взята сама Мурсия. По условиям капитуляции мусульмане сохранили свои мечети, и им разрешено было судиться по своим собственным законам. Эта война положила конец арагонской реконкисте. Оставшееся на крайнем юге Пиренейского полуострова небольшое мусульманское государство Гранадский эмират было покорено только через 200 лет после смерти Хайме. С этого короля берет начало новый этап в истории страны — разворачивается борьба между центральной властью и феодальной знатью. В условиях реконкисты арагонские и каталонские сеньоры приобрели многочисленные привилегии, которые часто позволяли им, не обращая внимания на короля, отказывать ему в военной помощи. Хайме первым сделал попытку ослабить могущество знати и отнят ь у нее чрезмерные права. Это привело Хайме к трудной и затяжной гражданской войне, изобиловавшей многими трагическими перипетиями. В 1264 г. на кортесах в Сарагосе знать обвинила короля в превышении своих прав и образовала Лигу для защиты сословных привилегий. Хайме вступил в беспощадную борьбу с мятежниками и отнял у них немало замков. Но перед началом Мурсийской войны он должен был пойти на мировую, причем третейский суд, составленный из епископов, признал, что правда была на стороне сеньоров.