О секретах подготовки этой коронации и о мотивах, которые побудили Папу ее провести, можно только догадываться. Лев III, преемник Адриана, был избран Папой римскими священнослужителями и народом в 795 году. Карл с готовностью признал действительность этих выборов, но до 799 года нет ни малейшего свидетельства о продолжении переписки между папским и франкским дворами. В 799 году римская фракция, обвинившая Папу Льва в прелюбодеянии и лжесвидетельстве, пыталась избавиться от него. Папа подвергся жестокому нападению на одной из улиц Рима, едва избежал потери языка и глаз и был заключен в один из римских монастырей. Его помощникам удалось увезти Папу в Сполето и оставить там под защитой герцога. Некоторые черты характера Льва были интерпретированы франкскими священнослужителями в невыгодном свете. По этим причинам Карл отказался восстановить его в должности до тех пор, пока с него не будут сняты обвинения врагов. В июле 799 года Льва как почетного гостя привезли в Падерборн к королю, и он оставался там в течение нескольких дней. В конце концов, он уехал в Рим в сопровождении целой свиты архиепископов и графов, которые проводили юридическое расследование и затем доложили императору о том, что против Папы не было найдено никаких доказательств. В ноябре 800 года король появился в Риме и провел там больше трех недель, расследуя ситуацию. Историки свидетельствуют, что Карл не мог решить, как ему обращаться с Папой. Ни один человек, выдвигавший раньше против него обвинение, теперь не решался сказать против Папы ни слова, но было очевидно, что он не пользовался всеобщей популярностью в Риме. В конце концов, 23 декабря Лев снял с себя все обвинения в церкви Святого Петра, принеся торжественную клятву на Евангелии о том, что он невиновен. В Рождество, после торжественной мессы в этой же церкви, он возложил на голову Карла императорскую корону в присутствии римлян. Для них это событие, видимо, не стало сюрпризом, так как они приветствовали Карла словами, которыми обычно приветствуют императора. Два богослова, Ангильберт и Алкуин, в стихах и прозе предсказывали, что Карл станет императором, еще за несколько месяцев до того, как это событие произошло в действительности. Возможно, Карл не решался на такой шаг, рискуя вызвать войну с Константинополем. Но утверждение одного из биографов о том, что коронация была произведена неожиданно и против воли Карла, неубедительно.
Став императором, Карл проявил готовность и желание уладить дела с Константинополем. В 801 году он предложил Ирине выйти за него замуж, но вскоре после того, как его посланцы прибыли в Византию, она была свергнута с престола. Посланцы Карла были хорошо приняты преемником Ирины, Никифором I, который предложил свои условия для достижения мира между Западом и Востоком. Карл ответил дружелюбно и предложил провести границу так, что ему должны были отойти Венеция и прибрежные города Истрии и Далмации. Но Никифор предпочел сражаться за эти вновь потерянные провинции. Таким образом, была развязана война в Адриатическом море. Флотом франков командовал король Пипин. После смерти Пипина (8 июля 810 года) Карл спешно предложил заключить мир, больше не выдвигая претензий по поводу спорных территорий. Его предложение было принято императором Михаилом, преемником Никифора в 811 году. В 812 году посланцы из Константинополя прибыли в Ахен и приветствовали императора Запада как василевса, таким образом признавая равенство двух империй. Учитывая эти события, нельзя утверждать, что Карл считал Римскую империю неделимой.