Под руководством Д. И. Жилярди были проведены большие строительные работы; без изменений остались лишь объем здания, планировка основных залов и обработка стены дворового фасада. Учитывая градостроительную роль университета, Жилярди внес значительные изменения в решение главного фасада – он придал ему более торжественный, полный героического пафоса облик. Жилярди пошел по пути укрупнения масштаба основных членений и деталей здания. Вместо характерной для классицизма конца XVIII века обработки стен лопатками или пилястрами, он подчеркнул гладь стены, значительно усилил монументальность форм и пластику портика, применив дорический ордер с мощными каннелированными стволами колонн, массивным фронтоном и антаблементом. В обновленном облике сооружения зодчий стремился подчеркнуть идею торжества наук и искусств, достигнуть органического сочетания архитектуры, скульптуры и живописи.
Теме искусства посвящен прекрасный барельеф фасада, изображающий девять муз, – работа скульптора Г. Т. Замараева, выполненная им в содружестве с Д. Жилярди (как и остальные скульптурные и живописные работы).
С исключительным мастерством перестроил зодчий актовый зал, поражающий необычной формой грандиозной конхи. Полукольцо ионической колоннады зала поддерживает хоры, выделяясь на фоне росписи степ и потолка, исполненных художником Ульделли по рисункам Жилярди. Привлекает внимание развернутый под хорами фриз с обобщенным изображением деятелей науки, а завершает всю композицию росписи потолка группа Аполлона и муз над окнами.
5 июля 1819 года в актовом зале состоялось торжественное открытие обновленного здания университета. В речах профессоров, в стихах звучали слова гордости и радости за успехи быстрого возрождения города, хвала возобновленному «Минервину храму».
В 1817 г. старший Жилярди, Иван Дементьевич, проработавший в России двадцать восемь лет, уехал лечиться на родину, а вскоре, в 1818 г., из-за старости и плохого здоровья был отчислен совсем. После его отъезда на должность архитектора Воспитательного дома был назначен его сын, Дементий Иванович Жилярди. Наряду с работой по восстановлению университета и текущими строительно-монтажными и ремонтными работами по дому Жилярди привлекается к выполнению более значительных заданий.
В 1818 г. ему поручают перестройку Вдовьего дома в Кудрине и здания Екатерининского училища на Екатерининской площади. Над приспособлением этих зданий для указанных учреждений до Д. И. Жилярди работал его отец, но он не внес, однако, в них существенных изменений, Перед Д. И. Жилярди встала задача увеличить объем зданий и придать им представительный вид, отвечающий архитектуре новых общественных сооружений Москвы.
Вдовий (бывш. Инвалидный) дом сгорел в 1812 г. При перестройке Жилярди включил старый дом в состав правого крыла нового здания. (Очертания старого дома с двумя выступами видны со стороны двора.) Разновременность правой и левой частей здания скрывает сделанная Жилярди надстройка третьего этажа и объединивший два крыла мощный портик-лоджия. Его глубокая светотень, усиленная контрастом с плоскостью боковых стен, выразительная пластика гладких стволов большого дорического ордера «держат» композицию протяженного здания. Строительство Вдовьего дома было закончено в 1823 г.
Перестраивая здание Екатерининского училища (ныне ЦДСА на площади Коммуны), расположенного в глубине участка, Жилярди «прикрыл» его измельченный фасад монументальным десятиколонным портиком, поднятым на высокую аркаду нижнего этажа. При капитальной перестройке и расширении здания, осуществленными Жилярди в 1826-1827 гг., были пристроены сильно вынесенные вперед крылья, образовавшие глубокий парадный двор.
На 1820-е годы приходится работа Д. Жилярди над созданием крупного здания Опекунского совета Воспитательного дома на Солянке, строительство которого, начатое в 1821 г., было закончено в 1826 г.
Работы по перестройке Вдовьего дома, Екатерининского училища и сооружений Опекунского совета осуществлялись при неизменном участии помощника Д. И. Жилярди А. Г. Григорьева.
Зданию Опекунского совета Жилярди придал образ монументального общественного сооружения. Ансамбль, состоящий из центрального, покрытого куполом объема, соединенного каменной оградой с двумя флигелями, занимает по фронту улицы более чем 100 метров. Центр фасада главного здания украшает легкая ионическая колоннада, поднятая на высокий подиум с аркадами, широкой лестницей и пандусом. Колоннада кажется особенно воздушной на фоне гладкой поверхности боковых стен фасада, лишенных оконных и дверных проемов.
Через двадцать лет, в 1847 г., академик М. Д. Быковский перестроил здание Опекунского совета, оставив без изменения лишь его центральную часть с колоннадой, куполом и многофигурным барельефом работы И. П. Витали. Почти без изменений сохранились и великолепные интерьеры дома.
Предназначенные для приема посетителей и проведения денежных операций центральные залы Опекунского совета Жилярди объединяет в единое пространство при помощи ритмически повторяющихся арок, заменивших продольные и поперечные стены. Общее впечатление свободного пространства интерьеров усиливает различная высота очертаний сводов. Наиболее параден расположенный в глубине здания главный зал заседаний Присутствия совета – с высоким полуциркульным сводом, расписанным гризайлью, и величественными арками на торцах.
Тематика живописной и скульптурной отделки интерьера символизирует назначение здания Опекунского совета Воспитательного дома – попечение о незаконнорожденных детях и сиротах. Скульптуры были выполнены скульпторами И. П. Витали и С.-И. Кампиони, роспись – художником П. Руджио. Аллегориям «Милосердие» и «Воспитание» посвящены и скульптурные группы на сделанных по проекту Жилярди каменных воротах при въезде в Воспитательный дом с Солянки.
Одновременно с постройкой здания Опекунского совета Жилярди создает одно из самых совершенных своих произведений – дом князя С. С. Гагарина на Поварской (ныне Институт мировой литературы и Музей А. М. Горького на улице Воровского).
Особенностью внешнего облика этого здания является то, что ведущим художественным приемом в решении фасада Жилярди делает не традиционный колонный портик, а арочное окно с широким архивольтом и двухколонной вставкой, несущей антаблемент. Три таких окна занимают все пространство центрального выступа главного фасада. Арки заглублены в стену, что, усиливая игру светотени, способствует выявлению архитектурных и скульптурных элементов композиции.
Здание расположено с отступом от красной линии, перед небольшим парадным двором, что выделяет его в ряду застройки улицы. В организации внутреннего пространства здания Жилярди обращается к контрастным приемам: из низкого вестибюля с четырьмя парными дорическими колоннами, несущими балки перекрытия, неширокая, расходящаяся по двум сторонам лестница ведет в торжественную обходную галерею, перекрытую, подобно Опекунскому совету, высокими парусными сводами со световым фонариком в центре. Великолепно разработанные арки со скульптурной группой Аполлона и муз на антаблементе занимают стены с четырех сторон галереи. Отсюда открываются три двери в парадные помещения дома. Одна из пих ведет в расположенные вдоль главного фасада так называемые «открытые» гостиные, с левой стороны – в танцевальный зал, справа – в анфиладу комнат, завершенных просторным «большим кабинетом» – световым фонариком, отделенным парными ионическими колоннами.
Интерьеры Опекунского совета и дома Гагарина – одни из лучших в творчестве Жилярди – имеют много общего в планировке, в приемах выявления внутреннего пространства, достигнутого разной высотой и очертанием сводов и потолков, в мастерском включении ордера, в роли скульптурного и живописного декора (сохранился лишь частично). В создании ансамбля парадных помещений Жилярди следовал достижениям русской классической архитектуры.
Одной из значительных работ Жилярди, осуществленной им в 1814-1822 гг., была перестройка усадьбы П. М. Лунина у Никитских ворот (ныне Музей культуры народов Востока на Суворовском бульваре).