В годы завершения строительства Музея изящных искусств Клейн вел реставрацию усадьбы «Архангельское», возводил там, при участии архитектора Г. Б. Бархина, храм-усыпальницу князей Юсуповых в палладианском стиле (ныне Колоннада); разрабатывал проект здания кинематографа «Колизей» на 700 человек на Чистых прудах.
Одним из наиболее значительных сооружений Клейна этого времени был Бородинский мост (совместно с инженером Н. И. Осколковым, при участии архитектора Г. Б. Бархина). Конкурс на постройку моста был объявлен Академией художеств в связи со столетней годовщиной Отечественной войны 1812 г. Новый мост должен был заменить понтонный, по которому проходила старая дорога из Москвы на Смоленск. Тема оформления моста посвящена победе русской армии в битве на Бородинском поле (отсюда его название и основные декоративные мотивы: надписи на обелисках, военные трофеи, шлемы, пилоны и т. д.) — Постройка Бородинского моста разрешала одну из важных транспортных проблем растущего города — соединение его центра с Брестским (ныне Киевский) вокзалом (автор — военный инженер И. И. Рерберг).
К последним крупным работам мастера, осуществленным в 1914–1916 гг., относится реставрация старого здания Московского университета на Моховой улице (архитектор Д. Жилярди); подготовка к публикации сделанных чертежей и всех деталей здания и обмеров и, наконец, постройка рядом с ним корпуса геологического и минералогического институтов. Последний фланкирует основное здание университета и, решенный в том же строгом стиле, завершает собой университетский ансамбль.
Так сошлись "концы и начала" творческой судьбы архитектора Клейна. Его ранняя постройка — Средние торговые ряды — завершала ансамбль в древнерусском стиле на Красной площади, включавший Исторический музей и Верхние торговые ряды. Его позднее здание фланкировало университетский ансамбль в русском классическом стиле на Моховой улице, напротив Кремля. Это была дань архитектора градостроительным традициям, сложившимся в XIX веке, в русле которых происходило оформление центра Москвы.
Практическая деятельность зодчего продолжалась с конца 80-х годов XIX века и до начала 20-х годов XX века, с момента, когда он возглавил работу чертежного бюро, и до времени, когда стал профессором сначала Рижского политехнического института, затем Московского высшего технического училища. В целом творчество Клейна, развивавшееся в полном контакте с прогрессивными устремлениями московской архитектурной школы и в русле общего направления европейской художественной культуры, явилось заметным явлением и по масштабу решаемых градостроительных проблем, и по разнообразию и сложности архитектурных задач, и по уровню мастерства и интерпретации новых идей. Связь зодчего с передовыми научными и художественными кругами, его приверженность просветительным идеям и вместе с тем, как правило, пиетет по отношению к исторической традиции ставили его в число ведущих архитекторов Москвы своего времени. И не случайно одним из последних, неосуществленных проектов Клейна был проект превращения Кремля в музейный городок.
В своих лучших постройках зодчий чутко претворил ту новую тенденцию, которая получила развитие уже в наше время, — "возможно рационального, бережливого употребления материала и труда, возможно скудных, в обрез, размеров строительного тела, — писал Клейн. — Мы должны считаться с направлением настоящего времени; мы не можем более действовать в наших произведениях посредством массы и величины в той степени, как это было для строителей прежних художественных периодов… И если новейшая архитектура есть результат тысячелетнего опыта и преемственности, то теперь наука приобрела полнейшее право на то, чтобы занять с ними одинаковое место". В этом высказывании мастер имеет в виду прежде всего "железную конструкцию нового времени", которую вполне успешно применил не только в торговом здании "Мюр и Мерилиз", но и в перекрытиях Музея изящных искусств, и при сооружении Бородинского моста. Даже тяготение будущего градостроительства к динамичным и открытым структурам также улавливается в таких произведениях зодчего, как Музей изящных искусств, кинотеатр «Колизей» и др.
За время своей длительной практики Клейн проявил себя и как внимательный педагог и воспитатель. Его многолетними помощниками были военный инженер И. И. Рерберг, архитекторы П. А. За-руцкий, Г. А. Шувалов, П. В. Евланов, позднее построившие в Москве немало замечательных зданий. Под руководством Клейна стажировался будущий академик Л. А. Веснин, в течение нескольких лет работал будущий академик Г. Б. Бархин, который впоследствии в своих «Воспоминаниях» с большой теплотой писал об этом периоде, отдавая должное корректности, тактичности и вкусу своего наставника, называя его "крупнейшим строителем дореволюционной Москвы".