Спустя три года после возвращения Павла Аргунова в Москву, в 1796 г., дворцовый комплекс Останкина — эта П-образная в плане группа зданий с центральным «театральным» корпусом, флигелями, переходными галереями и павильонами — был построен, хотя и не закончен отделкой. Однако уже годом раньше возникла идея его расширения со стороны дворового и садового фасадов. Проекты были заказаны Дж. Кваренги и Е. С. Назарову (часть чертежей дошла до наших дней). В процессе строительства эти проекты претерпели значительную переработку, а в ряде случаев П. И. Аргунов и его помощники предложили совершенно иные решения. Так, в проекте интерьеров, расположенных вдоль парадного фасада, Аргунов отказался от замкнутого решения, а сделал небольшую, но торжественную анфиладу, иллюзорная глубина которой достигнута благодаря помещенному в ее конце зеркалу; «кабинетцы» верхнего и нижнего фойе были перестроены и вместе с другими помещениями образовали два больших зала, где разместили произведения искусства.
Необходимо отметить, что, занимаясь все три года (с 1796 г.) перестройкой дворца, Аргунов, как и прежде, очень много внимания уделял организации его внутреннего пространства, художественному оформлению.
Под его руководством была создана связанная единым замВ1Слом анфилада верхних залов: передняя, верхний зал, гостиная, а также расположенные перпендикулярно ей две небольшие наугольные комнаты и картинная галерея. Используя в отделке росписи, лепнину, цветные обои, ценные породы дерева, металл, цветное стекло, Аргунов сумел решить интерьеры просто и одновременно изысканно, что отвечало художественным вкусам того времени. Так, верхний зал, построенный на разнообразных вариациях голубого цвета (голубоватая штофная и атласная обивка, голубая золоченая мебель мастерской Споля, голубые стержни хрустальных люстр), весь наполнен легкостью и холодноватым изяществом. Соседствующие с ним передняя и гостиная, в отделке которых использован красный бархат, напротив, производят впечатление теплоты и торжественности.
Среди интерьеров нижнего этажа особенно замечательны Египетский и Итальянский павильоны и Ротонда. Последняя — одно из самых прекрасных творений Павла Аргунова — решена в лучших традициях классицистического интерьера. Ее нлафон-купол, оформленный кессонами с лепными розетками, поражает легкостью, устремленностью вверх, а паркет с его общей центрической композицией и геометрическим орнаментом усиливает общее впечатление строгости и гармонической простоты.
Нет сомнения в причастности Аргунова к созданию театрального зала — самого большого в Останкинском дворце. Этот зал, который можно было трансформировать из театрального в зал для танцев, удивительно изящен и наряден: отделанная под светло-розовый мрамор колоннада, плафон работы Велезини в пастельных тонах, голубой фриз с резным античным орнаментом. Гармоническая уравновешенность всех элементов и деталей, умело увязанных друг с другом, соединенных в целостный образ, вновь говорит о незаурядности художественного дарования мастера.
Надо сказать, что Аргунов не только проектировал интерьеры и руководил работами по их отделке, но и занимался заказами и покупкой мебели, бронзы, скульптуры и их расстановкой в помещениях дворца.
Одновременно с этой деятельностью Павел Аргунов участвовал в переустройстве знаменитого останкинского парка, вернее, той его части, что непосредственно прилегала ко дворцу. Парк был благоустроен уже к середине XVIII века: в нем существовали аллеи, трельяжи, боскеты, теплицы. Однако строительство дворца-театра потребовало некоторой его перепланировки с учетом главенствующей роли новой постройки. Проект, созданный А. Ф. Мироновым и решенный в традициях регулярного парка, явился для конца XVIII века отголоском прошлого и не удовлетворил Н. П. Шереметева. Граф подключил к работе П. И. Аргунова, который, руководствуясь вкусами времени, изменил проект, придав ему черты пейзажности и романтизма. Так, партер Аргунов превратил в лужайку, перенес на другое место Китайскую горку, заменив шпалеры группами кустов и деревьев; наконец, устроил в западной части пруд с полуостровами, а в северной — восемь небольших водоемов. Таким образом, вместо классического был создан живописный ландшафтный парк [Над разбивкой нового парка работал приглашенный в 1797 г. из Царицына опытный садовник англичанин Роберт Маннерс, а главным его помощником был крепостной Николай. Куверин].