В 1760-е годы Баженов делает проект дворцового здания. В этом великолепно выполненном, оставшемся неосуществленным проекте в полной мере выявились творческие устремления Баженова: строгое единство сложного по очертаниям здания, монументальность его нижних этажей с четкими горизонтальными рустами и кажущаяся легкость, воздушность верхних этажей, окаймленных колоннадой большого коринфского ордера, совершенство скульптурных деталей.
В 1767 г. Баженов был направлен в Москву для приведения в порядок обветшавших строений Кремля. В том же году было принято решение о постройке нового дворца, проектирование и строительство которого было поручено Баженову.
Баженов подошел к проекту с точки зрения широких градостроительных задач: он трактовал дворец как центр Москвы, как воплощение величия родины. В своем проекте "Кремлевской перестройки", как он называл его, Баженов ставил задачу реконструкции центра города, объединения большой территории Кремля и Красной площади, создания из разновременных построек единого планировочного и архитектурного комплекса. Дворец протяженностью около 400 сажен должен был огибать Кремлевский холм со стороны Москвы-реки; нижние этажи его имели значение цоколя, служащего подпорной стеной холма, верхние этажи были облегчены колоннами. Крупные формы и пластика фасада должны были восприниматься с дальних точек города; террасы с фонтанами и скульптурой спускались к каменной набережной.
Дворец с заново спланированными и окаймленными колоннадами площадями соединялся проспектами, идущими через Троицкие, Никольские и Спасские ворота, с основными магистралями города. Через прорезанные в колоннадах арки древние соборы, терема связывались визуально с новым классическим ансамблем. Первенствующее значение в проекте отводилось большой площади с колоннадами и расположенными амфитеатром местами для зрителей; здесь должны были проводиться народные празднества и торжества. В речи на закладке дворца Баженов говорил, что Кремлевский дворец должен служить "к чести своего века, к бессмертной памяти будущих времен, ко украшению столичного града, к утехе и удовольствию своего народа".
Грандиозный проект Баженова не был осуществлен. Воплощение его привело бы к нарушению традиционного облика Кремля, что понимали многие деятели того времени, к потере значения прошедшей через века Соборной площади. По ряду причин (непосильная для государства стоимость запроектированного строительства, возобновившаяся война с Турцией) начавшиеся работы были прекращены. Проект Баженова — выполненная в дереве модель дворца размером 17 X10 метров, чертежи, рисунки — остался как памятник архитектурной мысли, как школа мастерства для многих современников и зодчих последующих поколений.
Баженов придавал огромное значение творческому процессу проектирования. Он говорил: "…всякий архитектор делает планы и геометральные фасады единственно для того, чтобы иметь идею предпринимаемого им строения… Но чтоб узнать, столько ль оно будет красиво и порядочно в самом деле, надобно ему неминуемо представить его в проспекте; а чтоб еще более в том увериться, сделать оному модель, которая почитается уже половиною практики".
Работа над проектом, над созданием модели дворца, продолжавшаяся с 1767 до 1773 г., была для помощников и учеников Баженова своеобразной академией. Рядом с Баженовым созрел талант его первого помощника и друга Матвея Федоровича Казакова, из его мастерской вышли Р. Р. Казаков, И. В. Еготов, Е. С. Назаров, И. Т. Таманский и многие другие.
Модель дворца служила образцом, которому следовали многие архитекторы и художники. Ее показывали как восьмое чудо света, о ней писали. Овальный зал второго варианта дворца, с его великолепной, поставленной по периметру ионической колоннадой, вдохновлял Казакова при проектировании Большого зала Сената (ныне Свердловский зал), Старова — при создании воспетого Г. Р. Державиным Колонного зала Таврического дворца в Петербурге.
Глубокое знание мировой архитектуры, законов классических построений сочеталось в творчестве Баженова с проникновенной любовью к наследию отечественного зодчества и его пониманием. Когда уже сворачивались работы по строительству Кремлевского дворца, в 1774 г. Баженову было поручено проектирование временных павильонов на Ходынском поле в Москве, сооружаемых к празднованию мира с Турцией. Смелая фантазия, обращение к архитектуре разных эпох — Древнего Рима, средневековья и особенно к древнерусскому зодчеству — характерны для облика павильонов, посвященных различным событиям войны, мира и дошедших до нас только в рисунках работавшего вместе с Баженовым М. Ф. Казакова.