Первым шагом в передаче цензуры в ведение инквизиции можно считать приказ Римской курии, данный в 1526 году испанской инквизиции, следить за тем, чтобы в Испанию не привозились и не получали в ней распространения лютеранские книги. Воспользовавшись этим приказом, великий инквизитор Адриан фактически присвоил инквизиции цензорскую власть. Отныне, согласно распоряжению Адриана, инквизиторы могли запрещать те или иные книги и требовать, чтобы в течение трех дней они были выданы для сожжения. Всем, кто будет этому противиться, Адриан грозил жестокими карами. За этим распоряжением последовал ряд разъяснений. Трибуналы были поставлены в известность, что многие еретики выпускают предосудительные произведения под чужим именем, часто прибавляют опасные комментарии к дозволенным книгам, ложно и в еретическом духе толкуют самые безобидные тексты и т.д. Поэтому инквизиция требовала от трибуналов не только розыска авторов зловредных сочинений, но и их внимательного прочтения. Каждый трибунал обязан был назначить специального человека, чтобы он контролировал книжные магазины, и когда вальядолидский трибунал не сделал этого, Супрема поставила ему на вид. Цензура, таким образом, стала орудием инквизиции, но открыто об этом было сказано лишь в 1539 году, когда великим инквизитором был назначен Тавера — в данных ему полномочиях говорилось о преследовании обладателей и читателей еретических книг.
Этим цензура инквизиции, однако, не ограничилась. Еще в 1527 году она стала выдавать разрешения на печатание книг, причем это делали отдельные инквизиторы по собственному усмотрению, из-за чего случалась неразбериха, когда один инквизитор разрешал то, что запрещал другой. Супрема в 1530 году отобрала у инквизиторов это право, и с этого момента только она одна принимала такие решения. Сначала она не требовала, чтобы ей предоставлялись все подлежащие печатанию рукописи, — это происходило выборочно и только в особых случаях, но в 1536 году было объявлено, что отныне ни одна книга не должна печататься без предварительного разрешения Супремы. Но, похоже, это решение так и не вступило в силу, и в 1550 году предварительная цензура была предоставлена исключительно королевскому совету. На долю Супремы же выпало изымать из обращения книги, которые она считала еретическими, несмотря на то, что светская цензура их предварительно одобрила. Изъятие это могло быть полным, и тогда все экземпляры преступной книги торжественно сжигались, или частичным, когда уничтожались страницы книги, которые инквизиция полагала еретическими. Об изъятии Супрема извещала трибуналы особым эдиктом, который читался в церквах и прибивался к их дверям, чтобы никто не мог оправдываться неведением. Со временем, когда число недозволенных книг резко возросло, потребовались особые их каталоги: так, появился Index libromm prohibitorum[09].
Впервые Index был напечатан в 1546 году университетом в Лувене (Фландрия). Супрема перепечатала его с особым приложением, в котором перечислялись запрещенные только в Испании книги; в таком почти виде (пока печатали, были запрещены еще некоторые книги, и их названия вписали вручную) Index был 1 сентября 1547 года разослан трибуналам. В 1550 году лувенский университет составил второй Index, который в 1551 году с некоторыми дополнениями, сделанными Супремой, получил широкое распространение в Испании. С 1559 года инквизиция получила право самостоятельно, не сносясь предварительно с Римской курией, составлять свои списки недозволенных книг, которые все разрастались вследствие включения в них множества протестантских произведений и разнообразных изданий Библии с комментариями, признанными еретическими. Заведующий составлением каталога запрещенных книг доктор Франсиско Санчо предложил Супреме в 1559 году включить в Index произведения Платона, Аристотеля, Сенеки, Феофилакта, Тертуллиана, Лактанция, Оригена и многих других, поскольку нашел в их произведениях еретические мысли. Но Супрема не решилась взять на себя ответственность за изъятие из обращения книг, которые служили главным предметом изучения в университетах. С другой стороны, она назначила специальных ревизоров, которые должны были объехать все монастыри и университеты, посетить магазины и частные библиотеки на предмет выявления вредных книг; также под страхом отлучения от церкви и штрафа в 200 дукатов все владельцы книг отныне обязаны были присылать Супреме на просмотр подозрительные сочинения, которые оказывались у них в руках.